我院陳應春教授課題組在金屬和小分子協(xié)同催化的串聯反應方面取得重要進展
自動串聯催化是指單一催化劑通過兩種及兩種以上不同機制活化反應底物而發(fā)生的串聯反應，可從簡單起始原料出發(fā)高效地構建復雜產物，但目前為止，利用小分子和金屬協(xié)同催化實現的自動串聯催化未能實現。
另一方面，Morita-Baylis-Hillman (MBH)加成產物可被Lewis堿活化形成烯丙基葉立德中間體；也可在金屬鈀的催化下，形成π-烯丙基鈀絡合物。而在金屬催化劑存在條件下，高化學選擇性以Lewis堿活化MBH加成產物具有很高的挑戰(zhàn)性。
陳應春教授課題組以簡單易得的Pd(PPh3)4為催化劑前體，其可解離為Pd(0)和PPh3，分別對烯丙醇碳酸酯和靛紅衍生的MBH碳酸酯實現高度化學選擇性的活化，并通過協(xié)同催化過程發(fā)生g-位選擇性的烯丙基烷基化-Heck串聯反應，最終構建4-亞甲基-2-環(huán)戊烯基螺環(huán)吲哚骨架。實驗結果表明，鈀和膦在催化Heck反應中起著至關重要的作用。此外，本文也研究通過手性膦催化或手性助劑的方式實現不對稱的串聯環(huán)化反應，并獲得中等的結果。該工作將引起人們對催化領域更加廣泛的研究興趣。
研究工作于近期發(fā)表在Angew. Chem. Int. Ed.上（Angew. Chem. Int. Ed. 2019, DOI: 10.1002/anie.201814403）。
該工作得到了國家自然科學基金委面上項目（21572135）和四川大學（2018SCU0058）的資助，主要由我院陳鵬、李悅同學和陳治超博士共同努力完成。
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