基于非碳載體氮化磷納米管穩(wěn)定釕單原子催化劑應(yīng)用于酸性析氫反應(yīng)
迄今為止，鉑基化合物是被認(rèn)為是在酸性下最有效的氫析出催化劑。然而，Pt的稀缺性和高成本極大地限制了它的工業(yè)應(yīng)用。相對于便宜的釕金屬，根據(jù)密度泛函理論計算顯示其類似鉑的金屬-氫鍵強(qiáng)度，然而，目前對于釕催化劑的研究鮮有報道。眾所周知，在單原子催化劑上，載體在優(yōu)化局部幾何和電子結(jié)構(gòu)方面起著很強(qiáng)的相互作用。迄今為止，在固定金屬原子位點(diǎn)材料上主要限于氧化物和碳基材料。但是，金屬氧化物通常表現(xiàn)出較差的導(dǎo)電性和耐腐蝕性。另外，碳基質(zhì)材料在電化學(xué)測試中碳容易被氧化。近日，ichEM研究人員、中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)吳宇恩教授團(tuán)隊（通訊作者）與華東理工大學(xué)段學(xué)志副教授理論課題組合作，基于新的非碳氮化磷納米管載體，采用傳統(tǒng)的共還原方法，在磷空位上合成了四氮配位的釕單原子。在0.5M硫酸析氫測試中，該催化劑在電流密度為10mA/cm2下所需的過電位僅為24mV，同時其塔菲爾斜率為38mV/dec，更為重要的是，該單原子催化劑展現(xiàn)出極高的TOF值，遠(yuǎn)遠(yuǎn)優(yōu)于釕單原子在其他的載體（氮化碳，多孔碳）。同時，密度泛函理論計算數(shù)據(jù)證實在氮化鋰載體上的釕單原子，其氫吸附能相對于其他載體更接近于鉑的氫吸附能，從而導(dǎo)致該催化劑在氫的吸附-解吸行為促進(jìn)整體性能提高。
基于氮化磷載體上合成釕單原子示意圖
該工作在為單原子催化劑載體設(shè)計上提供新的思路，同時顯示了釕單原子在酸性析氫反應(yīng)中展現(xiàn)出優(yōu)異的反應(yīng)活性以及穩(wěn)定性。相關(guān)工作以“Efficient and Robust Hydrogen Evolution: Phosphorus Nitride Imide Nanotubes as Supports for Anchoring Single Ruthenium Sites”為題，發(fā)表于Angew. Chem. Int. Ed. (201804854)上。
(DOI: 10.1002/anie.201804854)
研究工作得到了國家重點(diǎn)研發(fā)計劃、國家自然科學(xué)基金的資助。在實驗上，北京光源，上海光源以及合肥光源在同步輻射的測試上給予大力幫助。
作者簡介：
吳宇恩，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)化學(xué)系教授，2009和2014年在清華大學(xué)化學(xué)系分別獲得學(xué)士和博士學(xué)位，師從李亞棟教授，2015年獲得基金委優(yōu)秀青年基金，2017年獲國家重點(diǎn)研發(fā)計劃納米專項青年項目資助并任首席, 2018年獲得中組部青年拔尖人才資助。近5年來，以第一/通訊作者發(fā)表學(xué)術(shù)論文30余篇，包括Nature Catalysis 1篇（已接收）、Chem. Soc. Rev. 1篇、Nature Commun. 2篇、J. Am. Chem. Soc. 7篇、Angew. Chem. Int. Ed. 8篇，Adv. Mater 1篇等，論文共計SCI引用2500余次。擔(dān)任國際重要期刊Science Bulletin 副主編，Science China Materials編委。
近年來，專注于金屬單原子、團(tuán)簇催化劑的合成方法學(xué)研究，并將催化劑應(yīng)用于以燃料電池相關(guān)的小分子活化反應(yīng)研究。研究方向：
(1) 燃料電池技術(shù)，單電池及小型電堆組裝。
(2) 納米催化劑、太陽能光催化、電催化、多相催化。
(3) 氣體檢測器及生物傳感器，面向氣體小分子、生物標(biāo)志物的檢測
課題組網(wǎng)頁：http://staff.ustc.edu.cn/~yuenwu/
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