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（轉(zhuǎn)自武大新聞網(wǎng)）（通訊員化苑）10月1日，國際權(quán)威期刊《自然?通訊》（Nature Communication）在線發(fā)表了化學與分子科學學院汪成教授課題組的最新研究成果，該工作構(gòu)筑了首例響應(yīng)性三維共價有機框架。

論文題為《三維共價有機框架的氧化還原轉(zhuǎn)換》（“Redox-triggered Switching in Three-Dimensional Covalent Organic Frameworks”），2020屆博士生高超和黎建博士（北京大學）為論文共同第一作者，汪成教授與北京大學孫俊良研究員為共同通訊作者。

有機分子開關(guān)因在外界刺激下可實現(xiàn)結(jié)構(gòu)或性能的可逆轉(zhuǎn)變而受到廣泛關(guān)注。但是，如何在固態(tài)下實現(xiàn)其調(diào)控并構(gòu)筑響應(yīng)性材料是一個極具挑戰(zhàn)性的難題。前期研究中（Chem. Mater. 2015, 27, 6426; Science Adv. 2016, 2, e1600480），汪成將其引入到三維金屬-有機框架（MOFs）的骨架中，成功實現(xiàn)高效調(diào)控。遺憾的是，大部分由配位鍵連接而成的MOFs穩(wěn)定性不高，限制了所構(gòu)筑響應(yīng)性材料的進一步應(yīng)用。作為一類新興的晶態(tài)有機多孔材料，共價有機框架（COFs）在眾多領(lǐng)域存在廣闊應(yīng)用前景。由于COFs通過共價鍵連接而成，相較于大部分MOFs材料可具有更高的穩(wěn)定性，理論上能提供一個更合適的研究平臺。但是，三維COFs的構(gòu)筑極具挑戰(zhàn)性，相關(guān)研究未見報道。

前期研究中，汪成課題組提出了“4+4”連接方式來構(gòu)筑三維COFs的拓撲設(shè)計新策略(J. Am. Chem. Soc. 2016, 138, 3302；Acc. Chem. Res. 2020, doi: 10.1021/acs.accounts.0c00357)。本工作中，他們基于該策略，構(gòu)筑了首例具有氧化還原響應(yīng)性的三維COF（3D-TPB-COF-HQ）。通過外加氧化劑和還原劑，框架中氫醌和醌將發(fā)生可逆轉(zhuǎn)換，伴隨著單晶到單晶的變化過程。同時，調(diào)控前后其孔環(huán)境發(fā)生較大變化，進而導(dǎo)致CO₂/N₂選擇性吸附能力變化。值得一提的是，該過程具有很好的可逆性和循環(huán)性，可至少重復(fù)進行三次。此研究充分說明，三維COFs可為固態(tài)下有機分子開關(guān)的高效調(diào)控提供了一個極佳的研究平臺，同時可構(gòu)筑新型響應(yīng)性多孔材料。

該工作得到國家自然科學基金、湖北省創(chuàng)新團隊、中央高?；究蒲袠I(yè)務(wù)費、瑞典研究理事會以及Knut和Alice Wallenberg基金會的資助。

論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-020-18588-1

（編輯：肖珊）