肖玉秀課題組：探索雙發(fā)射鑭系MOF的合理設計理論及應用
3月08日, ACS Applied Materials & Interfaces（《美國化學學會應用材料與界面》，IF = 8.758）雜志在線發(fā)表了武漢大學肖玉秀課題組的最新研究成果，在新型雙發(fā)射鑭系MOF的合理設計和應用方面取得了新進展，論文題目為“Rational Design of Dual-Emission Lanthanide Metal?Organic Framework for Visual Alkaline Phosphatase Activity Assay”。
武漢大學藥學院2019級博士研究生于龍為該論文的第一作者，武漢大學為唯一作者單位，武漢大學肖玉秀教授為通訊作者。該研究得到了國家自然科學基金、中央高?；究蒲袠I(yè)務費專項資金的大力支持。
圖：雙發(fā)射鑭系MOF的合理設計及可視化ALP活性分析
堿性磷酸酶（ALP）活性檢測對于疾病診斷和生物醫(yī)學研究非常重要，而基于鑭系金屬有機骨架（Ln-MOFs）的熒光傳感器在酶活性分析中具有巨大的應用潛力。研究Ln-MOF的發(fā)光規(guī)律對于揭示其合理設計原則和選擇合適的MOF至關重要且充滿挑戰(zhàn)。這項研究工作描述了基于單配體-單Ln3+的雙發(fā)射Ln-MOFs的合理設計策略。該策略基于配體的激發(fā)態(tài)和前線分子軌道能級的DFT計算，同時結合Reinhoudt經(jīng)驗規(guī)則、分子內電荷轉移理論和聚集誘導發(fā)射理論，提出了同時具有配體、Ln3+雙發(fā)射特征的Ln-MOFs的合理設計原則。結果表明，該策略可作為合理設計雙發(fā)射Ln-MOF的通用工具，從而實現(xiàn)高準確度、高精密度的自校正比率熒光傳感以及高靈敏度的可視化比率色度測定。然后，優(yōu)選最合適的雙發(fā)射Ln-MOF（Tb-BPTC），并提出基于ALP催化產(chǎn)生的PO43-能夠特異性影響Tb-BPTC發(fā)射性質的檢測機制，對ALP活性進行檢測。該研究工作不僅提出了一種檢測ALP活性的新機制，驗證了雙發(fā)射Ln-MOF在可視化檢測中的優(yōu)勢（更好的線性和裸眼檢測的高便攜性），而且還設計了一種簡單便攜的酶活性測定試劑盒，用于可視化ALP活性檢測，同時也適用于高通量樣本分析。這種基于理論計算的通用合理設計策略將有效地減少雙發(fā)射Ln-MOF的設計盲目性和成本，促進Ln-MOFs在比率熒光傳感和即時醫(yī)療診斷中的實際應用。
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論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.1c00134
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