石墨烯離子存儲(chǔ)機(jī)制取得新進(jìn)展
電化學(xué)雙層電容器又稱超級(jí)電容器，通過電解液離子在高表面積電極表面的可逆吸脫附來儲(chǔ)能。由于不涉及氧化還原反應(yīng)等電荷轉(zhuǎn)移動(dòng)力學(xué)限制，超級(jí)電容器可以極高的充放電速率下運(yùn)行，具有達(dá)百萬(wàn)次的良好循環(huán)能力，使得它們廣泛應(yīng)用于儲(chǔ)能領(lǐng)域。石墨烯理論上可具有550 F/g的比容量，作為超級(jí)電容器電極材料備受關(guān)注。然而目前石墨烯基材料的性能仍遠(yuǎn)遠(yuǎn)低于預(yù)期。一方面，石墨烯的量子電容已被證明在雙電層電容的建立中起著關(guān)鍵作用；另一方面，界面電化學(xué)是決定超級(jí)電容器儲(chǔ)能性能的關(guān)鍵因素，涉及到離子在電極孔道內(nèi)的傳輸擴(kuò)散、離子在碳表面的吸/脫附等過程。石墨烯-電解液界面動(dòng)態(tài)電荷分離機(jī)制仍然未得到良好解決，阻礙了高性能二維或三維石墨烯電極的進(jìn)一步發(fā)展。
石英微晶天平用于原位電化學(xué)檢測(cè)示意圖（左），觀測(cè)到的石墨烯表面離子響應(yīng)（右）
近日，中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)朱彥武課題組提出，低缺陷含量的單層石墨烯可為從理解極化作用下石墨烯界面離子吸附/相互作用提供了一個(gè)優(yōu)良模版：既消除了孔道離子受限效應(yīng)，又不受大多數(shù)多孔碳材料中孔隙或缺陷的影響（National Science Review, 2019; https://academic.oup.com/nsr/advance-article/doi/10.1093/nsr/nwz140/5569389）。基于此，該課題組聯(lián)合法國(guó)Patrice Simon課題組，采用電化學(xué)阻抗譜和電化學(xué)石英晶體微量天平系統(tǒng)聯(lián)用，原位研究了離子液體（EMI-TFSI）電解質(zhì)在單層石墨烯表面的動(dòng)力學(xué)響應(yīng)。研究發(fā)現(xiàn)，在石墨烯正極化區(qū)間，電荷儲(chǔ)存受帶正電的團(tuán)簇類離子脫附主導(dǎo)；在負(fù)極化區(qū)間，石墨烯表面質(zhì)量變化較小，顯示表面離子重排效應(yīng)。隨著施加電勢(shì)的增加，兩種類型的界面響應(yīng)主導(dǎo)著雙電層的變化，導(dǎo)致雙電層電容增加。該研究為進(jìn)一步理解石墨烯-電解液界面結(jié)構(gòu)以及石墨烯雙電層儲(chǔ)能提供了基礎(chǔ)。
研究成果以“Charge Storage Mechanisms of Single Layer Graphene in Ionic Liquid”為題發(fā)表在雜志《Journal of the American Chemical Society》。該研究工作得到了自然科學(xué)基金基金委、the Agence Nationale de la Recherche、國(guó)家留學(xué)基金（CSC）項(xiàng)目的支持。
附論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b07134。
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