近日,環(huán)境科學(xué)與技術(shù)領(lǐng)域權(quán)威期刊《環(huán)境科學(xué)與技術(shù)》(Environmental Science ?& Technology)以Supplementary Journal ?Cover(第二、三封面,亦稱“補(bǔ)充期刊封面”)的形式,刊登了我?;瘜W(xué)科學(xué)與工程學(xué)院趙國華教授、趙紅穎教授團(tuán)隊(duì)題為“Selective ?Photoelectrocatalytic Removal for Group-Targets of Phthalic ?Esters”的研究成果。該研究成果提供了一種識別同一類鄰苯二甲酸酯類(PAEs)中特征性鄰苯二酯基基團(tuán)的選擇性光電催化氧化新策略,能夠?qū)崿F(xiàn)復(fù)雜污染水體中低濃度、高毒性鄰苯二甲酸酯(PAEs)一類目標(biāo)污染物的同步選擇性去除。?
近年來,基于羥基自由基(?OH)的高級氧化技術(shù)(AOPs)無差別的強(qiáng)氧化能力受到了研究者的廣泛關(guān)注。相關(guān)研究工作聚焦于去除低濃度高毒性的新興污染物,例如內(nèi)分泌干擾物、全氟化合物等。然而,在通常情況下,環(huán)境內(nèi)分泌干擾物(EDCs)往往以ng/L-μg/L極低濃度共存于10-100mg/L的其他低毒性有機(jī)物復(fù)雜體系中。因此,在實(shí)際水處理過程中,往往有天然有機(jī)物或出水中殘留有機(jī)物的存在,使得大量產(chǎn)生的?OH迅速被(107~108 ?MC-1 ?s-1)消耗于高濃度低毒性的非目標(biāo)有機(jī)物上。這使得在出水時(shí)CODCr等宏觀指標(biāo)雖然達(dá)到了排放標(biāo)準(zhǔn),但并未能有效去除這些高毒性難處理的污染物,不可避免帶來潛在的環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)。另一方面,這些環(huán)境內(nèi)分泌干擾物種類繁多,同一類污染物往往結(jié)構(gòu)相似、性質(zhì)相近,且常常同時(shí)出現(xiàn)在待處理的污染體系中。例如,鄰苯二甲酸酯類(PAEs),包含二甲酯、二乙酯、二正丁酯、二異丁酯以及二正辛酯等10余種,他們具有相似的鄰苯二酯基結(jié)構(gòu),并均具有一定的生態(tài)環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)和內(nèi)分泌干擾活性,應(yīng)盡可能同時(shí)去除。因此,如何發(fā)展一種選擇性的高級氧化技術(shù),應(yīng)用于復(fù)雜共存的水體中去除一類低濃度高毒害的目標(biāo)污染物,成為了目前的研究難點(diǎn)。
趙國華教授、趙紅穎教授團(tuán)隊(duì)在研究工作中,采用模板法修飾的具有光子晶體結(jié)構(gòu)的三維二氧化鈦?zhàn)鳛楣怅枠O,構(gòu)建了一種針對鄰苯二甲酸酯類目標(biāo)污染物的選擇性識別表面,并通過光電催化產(chǎn)生的羥基自由基對富集在表面的鄰苯二甲酸酯類進(jìn)行氧化去除,并最終實(shí)現(xiàn)了對其內(nèi)分泌干擾活性和水生毒性的消除。在10mgL-1其他低毒性有機(jī)物共存下,能夠有效將9種30μg ?L-1鄰苯二甲酸酯類一并優(yōu)先選擇性完全去除,水生急性毒性和雌激素活性幾乎100%消除。這一選擇性光電催化策略減少了光電能量在低毒害有機(jī)物上的無效消耗,從而極大減少了運(yùn)行成本,具有良好的應(yīng)用前景。同時(shí),該團(tuán)隊(duì)采用石英晶體微天平、固態(tài)核磁共振波譜、同位素動力學(xué)效應(yīng)、原位順磁共振波譜以及高分辨飛行時(shí)間質(zhì)譜,對這種選擇性識別和氧化去除機(jī)制進(jìn)行了探討,以期為復(fù)雜水體中選擇性去除一類目標(biāo)污染物提供參考和理論依據(jù)。
趙國華教授、趙紅穎教授為該論文通訊作者,第一作者為化學(xué)科學(xué)與工程學(xué)院博士研究生蔡郡倬。相關(guān)研究工作得到了國家自然科學(xué)基金重點(diǎn)項(xiàng)目的資助。
論文鏈接:https://doi.org/10.1021/acs.est.0c07106
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