有關電催化反應的活化能與指前因子的新認識
自1905年Arrhenius提出Arrhenius公式以來，指前因子和活化能就一直被認為是表征化學反應動力學的兩個重要物理量，其對深入理解認識化學反應機理與動力學有非常重要的意義。從實驗和理論角度理解活化能相對簡單，在催化劑開發(fā)與反應機理研究方面，活化能或反應能壘也一直被用作指示反應速率或難易程度的關鍵參數(shù)；然而對指前因子的理論計算則非常困難，而且對其物理意義的理解也一直比較模糊、存在爭議。在電催化體系中，相對熱催化有額外的電極電勢作為控制反應的重要條件，如何在這一復雜體系中正確認識和理解活化能和指前因子就非常具有挑戰(zhàn)性。
近日中國科學技術大學合肥微尺度物質(zhì)科學國家實驗室和化學物理系的陳艷霞教授課題組與德國Ulm大學的Schmickler教授課題組，在系統(tǒng)分析了文獻中早期探究電催化反應的活化能與指前因子的理論與實驗研究成果的基礎上，基于Kramer理論給出了針對不同電荷轉(zhuǎn)移反應的活化能與指前因子的理論表達式，并分析了它們隨電位的變化規(guī)律。并用氫析出與甲酸等模型電催化反應作為實例展示了如何通過理論與實驗的對比來揭示特定電化學反應的機理與動力學，給后續(xù)同類型研究提供了范例，也為正確利用反應的溫度效應揭示電催化反應的機理與活性的影響規(guī)律提供了依據(jù)。
論文第一作者是何政達同學，部分成果已分別發(fā)表在Electrochemica Acta，2017, 255, 391和Angewa. Chem. Int. Ed.（http://dx.doi.org/10.1002/anie.201800130）雜志上。本研究得到了國家自然科學基金以及科技部973計劃的資助。
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