我國科學(xué)家首次觀測到化學(xué)反應(yīng)中的“日冕環(huán)”現(xiàn)象
大氣中的水滴在太陽光的照射下，在太陽周圍會形成美麗的日冕環(huán)。如圖一中拍攝到的在美國密西根湖早上晨霧在太陽照射下形成的日冕環(huán)（http://www.atoptics.co.uk）。這一自然現(xiàn)象是由于太陽光受大氣中水滴的散射所照成的。從大氣光學(xué)的研究中，我們知道這些日冕環(huán)是由于光在水滴球表面前向衍射所產(chǎn)生的光干涉圖像。從物理的角度來看，其所產(chǎn)生的原理與著名的楊氏雙狹縫干涉現(xiàn)象類似，都是由于光量子的波動特性產(chǎn)生的干涉現(xiàn)象。更有意思的是，通過這些日冕環(huán)的結(jié)構(gòu)我們可以推測出空氣中水滴的大小尺寸。
圖一，大氣光學(xué)中日冕環(huán)
氣相化學(xué)反應(yīng)嚴(yán)格意義上來說就是原子分子的散射過程，比較特別的是在這一散射過程中有舊的化學(xué)鍵形成和新的化學(xué)鍵形成的過程。散射動力學(xué)研究尤其是散射產(chǎn)物角分布的測量是研究氣相分子反應(yīng)機理非常重要的途徑。前向散射在很多直接化學(xué)反應(yīng)中都存在，但是其反應(yīng)的機理迄今為止并不清楚。近年來，速度成像技術(shù)成為研究化學(xué)反應(yīng)機理一個非常重要的實驗方法。
圖二，實驗測量的H+HD→H2+D反應(yīng)D原子產(chǎn)物速度影像
由王興安教授和楊學(xué)明教授領(lǐng)導(dǎo)的團隊在中國科技大學(xué)化學(xué)物理系化學(xué)反應(yīng)動力學(xué)實驗室研制了一臺獨特的利用閾值電離技術(shù)以及速度成像技術(shù)相結(jié)合的交叉分子束反應(yīng)動力學(xué)研究裝置，使得H原子產(chǎn)物的速度分辨率達(dá)到了世界上同類儀器最好的水平。利用這一裝置，研究小組對化學(xué)中最經(jīng)典的H+HD→H2+D反應(yīng)的開展了精確的實驗動力學(xué)研究。 他們首次測得了這一反應(yīng)產(chǎn)物全量子態(tài)分辨的散射圖像（圖二），并且在實驗上首次觀測到了反應(yīng)前向散射產(chǎn)物中存在的角分布振蕩現(xiàn)象。中科院大連化物所孫志剛、張東輝研究員通過精確量子動力學(xué)計算和分析，發(fā)現(xiàn)這一角分布振蕩現(xiàn)象其實是由于散射過程中的分波散射的角分布結(jié)構(gòu)引起的。通過這些振蕩結(jié)構(gòu)測量，我們可以了解到造成前向散射的反應(yīng)過渡態(tài)和中間體的大小，也可以知道這些前向振蕩結(jié)構(gòu)是由哪幾個分波散射所造成的。這樣的前向散射反應(yīng)機理在許多氣相化學(xué)反應(yīng)中存在，因此這一研究工作對于氣相化學(xué)反應(yīng)機理研究具有普遍的意義。通過他們進(jìn)一步研究發(fā)現(xiàn)，這些在化學(xué)反應(yīng)中首次發(fā)現(xiàn)的前向散射振蕩結(jié)構(gòu)在三維散射圖像中與大氣光學(xué)中觀測到的日冕環(huán)的散射圖像非常相似（圖三）。通過觀測光與水滴的日冕環(huán)散射，我們可以了解自然界大氣中水滴的大??；而通過觀測化學(xué)發(fā)應(yīng)中的前向角分布振蕩結(jié)構(gòu)，我們可以清晰地研究化學(xué)反應(yīng)的過渡態(tài)結(jié)構(gòu)及相關(guān)動力學(xué)。
圖三，化學(xué)反應(yīng)中的前向散射振蕩a)與大氣日冕散射環(huán)b)
這一重要研究成果以“Direct observation of forward-scattering oscillations in the H+HD→H2+D reaction”為題發(fā)表在自然化學(xué)雜志（Nature Chemistry）。我校博士生袁道福是論文的第一作者。這項研究工作得到了國家自然科學(xué)基金科學(xué)中心項目和中國科學(xué)院戰(zhàn)略先導(dǎo)項目（B 類）的大力支持。
論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41557-018-0032-9
（合肥微尺度物質(zhì)科學(xué)國家研究中心、化學(xué)與材料科學(xué)學(xué)院、能源材料化學(xué)協(xié)同創(chuàng)新中心）
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