中國科大揭示表面缺陷對CO2電還原的調(diào)控機制
近日，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)化學(xué)與材料科學(xué)學(xué)院和合肥微尺度物質(zhì)科學(xué)國家研究中心曾杰教授課題組和中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所汪國雄研究員合作，通過調(diào)控氧化鋅納米片中的氧空位實現(xiàn)高效CO2電還原制備CO。這種富氧空位的氧化鋅納米片在電催化還原CO2反應(yīng)中表現(xiàn)出高活性和穩(wěn)定性。該成果以“Oxygen Vacancies in ZnO Nanosheets Enhance CO2 Electrochemical Reduction into CO”為題，發(fā)表在《德國應(yīng)用化學(xué)》雜志上 (Angew. Chem. Int. Ed. 2018, 57, 6054-6059)，論文的共同第一作者是特任副研究員耿志剛、碩士研究生孔祥棟和博士研究生陳微微。
CO2是一種熱穩(wěn)定性很高的直線型分子。在標(biāo)準(zhǔn)情況下，CO2分子在水溶液中活化成CO2-陰離子所需的標(biāo)準(zhǔn)電極電勢為相對標(biāo)準(zhǔn)氫-1.9 V（vs RHE）。因此，促進CO2的活化一直是CO2電催化還原反應(yīng)中的研究難點。通常認(rèn)為電子向CO2分子的高效轉(zhuǎn)移是CO2活化的關(guān)鍵步驟。因此，可以構(gòu)筑表面富含電子的催化劑從而實現(xiàn)CO2高效活化。
表面氧空位納米片結(jié)構(gòu)的電荷密度分布圖及具有不同氧空位濃度的ZnO納米片對CO2電催化還原產(chǎn)CO的法拉第效率
基于這樣的理念，研究人員采用H2等離子體刻蝕的方法在二維薄層ZnO納米片表面產(chǎn)生不同濃度的氧空位缺陷。利用表面氧空位缺陷導(dǎo)致的電子富集態(tài)高效活化CO2分子，從而增強CO2電催化還原反應(yīng)活性。在CO2電催化還原反應(yīng)中，具有高濃度表面氧空位缺陷的ZnO納米片在-1.1 V vs RHE的電壓下，將CO2高效還原成CO，其有效電流密度達到-16.1 mA/cm2，法拉第效率高達83%。機理研究進一步表明，具有氧空位的二維薄層ZnO納米片催化劑對CO2電催化還原反應(yīng)性能的提升歸結(jié)于其氧空位對CO2的高效活化作用。該項工作通過調(diào)控氧空位來調(diào)控催化劑的電子結(jié)構(gòu)，為設(shè)計高效催化劑提供了一種新思路。
該項研究得到了中科院前沿科學(xué)重點研究項目、國家重大科學(xué)研究計劃、國家自然科學(xué)基金等項目的資助。
全文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201711255
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