化院任天輝教授團隊博士后李志鵬在Nature子刊撰文探究暗激子與聲子的相互作用
近年來，世界范圍內(nèi)興起了二維材料的研究熱潮，如厚度小于1nm的單層過渡金屬硫族化合物，有望推進集成電路進一步朝小型化和節(jié)能化邁進。其中，對二維材料激子光電行為的研究，在太陽能轉(zhuǎn)化，析氫反應制氫和高效光電二極管已展現(xiàn)特殊優(yōu)勢，尤其是其具有特殊的谷自旋而在量子信息處理和存儲方面具有重要應用而受到研究人員的廣泛關注。相較于通?？芍苯犹綔y的亮激子，暗激子因為自旋封閉，不能弛豫到較低的能級，因而具有更長的壽命，使其在作為量子比特方面更有應用前景。但是有一個挑戰(zhàn)就是暗激子缺少谷自旋這一特殊的谷自由度，這也導致人們不能像探測亮激子一樣用光子來讀取其自旋態(tài)，也即無法了解量子比特所攜帶的信息。
近日，我院任天輝教授課題組與美國倫斯勒理工學院史夙飛教授合作在Nature Communications發(fā)表了題為“Emerging Photoluminescence from the Dark-Exciton Phonon Replica in Monolayer WSe2”的研究論文 (Nat. Commun. (2019) 10:2469, doi.org/10.1038/s41467-019-10477-6)。
通過低溫光致發(fā)光光譜 (PL)，在高質(zhì)量的BN/WSe2/BN三明治結(jié)構(gòu)器件中發(fā)現(xiàn)，自旋禁閉的暗激子可以通過位于Γ點手性E’’聲子的相互作用，從而和自旋允許的亮激子相互耦合，同時釋放一個手性聲子和一個圓偏光子。因此，我們發(fā)現(xiàn)一個全新的合二為一的準粒子(X_D^R)，不僅具有暗激子的長壽命，同時還有亮激子的量子性質(zhì)，為開發(fā)下一代量子信息處理和存儲器件提供堅實基礎。
圖 1 暗激子和聲子相互作用示意圖
首先，通過PL隨磁場強度的變化發(fā)現(xiàn)(圖2)，由于塞曼效應，激子態(tài)X_D^R展現(xiàn)和暗激子X_D類似的光譜行為，都呈現(xiàn)一個V字形圖案；同時可以通過線性擬合得到X_D^R和X_D的g值在誤差范圍內(nèi)相當，分別為-9.4和-9.3。
圖2 BN/WSe2/BN三明治結(jié)構(gòu)器件PL在磁場下的塞曼效應
其次，通過改變不同載流子濃度，發(fā)現(xiàn)X_D^R和X_D都只出現(xiàn)在接近電中性的區(qū)域，排除X_D^R是帶電暗激子的可能，并且X_D^R和X_D的在光譜上的能量差為21.6 meV。
圖3 BN/WSe2/BN三明治結(jié)構(gòu)器件不同載流子濃度下的PL性質(zhì)
圖4 二階微擾理論揭示暗激子與聲子的相互作用機制
最后，我們借助第一性原理計算得出E’’模的聲子能量21.8 meV，與X_D^R和X_D在光譜上的能量差21.6 meV高度重合。并通過二階微擾理論揭示，自旋禁閉的暗激子可以通過位于Γ點手性E’’聲子的相互作用，從而和自旋允許的亮激子相互耦合，同時釋放一個手性聲子和一個圓偏光子。
該研究揭示了一種全新的同時具有暗激子長壽命和亮激子谷自旋性質(zhì)的準粒子，為開發(fā)基于TMDs的新型量子光電器件提供有力平臺。論文的共同一作是李志鵬博士，博士生王天盟和金晨皓博士。共同通訊作者是任天輝教授，史夙飛教授和曹霆博士。另外還包括FSU的博士生路正光，日本的Taniguchi和Watanabe 博士，亞利桑那州立大學的Tongay教授，華盛頓大學圣路易斯分校的Li Yang教授和美國國家高磁實驗室的Smirnov博士。
論文鏈接：
Emerging Photoluminescence from the Dark-Exciton Phonon Replica in Monolayer WSe2
Zhipeng Li, Tianmeng Wang, Chenhao Jin, Zhengguang Lu, Zhen Lian, Yuze Meng, Mark Blei, Shiyuan Gao, Takashi Taniguchi, Kenji Watanabe, Tianhui Ren, Sefaattin Tongay, Li Yang, Dmitry Smirnov, Ting Cao, Su-Fei Shi
https://www.nature.com/articles/s41467-019-10477-6
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