陳接勝教授團(tuán)隊(duì)在鈉離子電池有機(jī)負(fù)極材料方面取得重要進(jìn)展
可充鈉離子電池因鈉元素資源豐富、材料成本低廉，在大規(guī)模儲(chǔ)能方面引起了廣泛的關(guān)注。傳統(tǒng)的鈉離子電池中所用的有機(jī)電極材料多是基于共軛羧酸鹽的化合物體系，這類化合物通過(guò)雙鍵重組機(jī)制來(lái)穩(wěn)定體系結(jié)構(gòu)，但化合物種類相當(dāng)有限。
近期，上海交通大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院陳接勝教授、王開(kāi)學(xué)研究員團(tuán)隊(duì)與中科院上海硅酸鹽研究所劉建軍研究員團(tuán)隊(duì)合作，在以非共軛體系羧酸類化合物作為鈉離子電池負(fù)極電極材料方面的研究取得了重要進(jìn)展。以1,4-環(huán)己二羧酸（CHDA）為例，結(jié)合實(shí)驗(yàn)與理論計(jì)算結(jié)果，首次提出了非共軛體系羧酸類化合物作為負(fù)極電極材料的氫轉(zhuǎn)移儲(chǔ)鈉機(jī)制，即在電化學(xué)反應(yīng)中，兩個(gè)相鄰羧基之間的氫轉(zhuǎn)移會(huì)激活羧酸鹽官能團(tuán)的電化學(xué)活性，間接促使π*反鍵軌道向σ成鍵軌道轉(zhuǎn)變以穩(wěn)定電子。CHDA負(fù)極電極材料具有良好的可逆性和相對(duì)恒定的電壓?；谝陨辖Y(jié)果，該工作還對(duì)大量非共軛有機(jī)化合物進(jìn)行了預(yù)測(cè)，為電極材料的選擇做出了重要的補(bǔ)充。這項(xiàng)工作將有機(jī)電極材料從共軛體系擴(kuò)展到了非共軛體系，并確定了儲(chǔ)鈉過(guò)程中的氧化還原活性中心，為新型高容量、高可逆性鈉離子電池負(fù)極材料的開(kāi)發(fā)提供了新思路，為有機(jī)電極材料氧化還原反應(yīng)活性中心的確定提供了新策略。
圖1. （a）非共軛體系有機(jī)分子氫轉(zhuǎn)移機(jī)制與共軛體系雙鍵重組機(jī)制對(duì)比圖。（b）CHDA的氫轉(zhuǎn)移電化學(xué)反應(yīng)機(jī)理圖。
（c）CHDA電化學(xué)循環(huán)性能圖
該成果“Non-Conjugated Dicarboxylate Anode Materials for Electrochemical Cells”發(fā)表在最近的德國(guó)應(yīng)用化學(xué)(Angew. Chem. Int. Ed.)上，上海交通大學(xué)博士生馬超和上海硅酸鹽研究所碩士研究生趙曉琳為共同第一作者，王開(kāi)學(xué)研究員為通訊作者。該研究成果得到了國(guó)家自然科學(xué)基金(51432010, 51472158, 21573272, 21720102002)和高性能陶瓷和超微結(jié)構(gòu)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室開(kāi)放課題基金(SKL201703SIC)的支持。
原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/pdf/10.1002/anie.201801654
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