北理工材料學(xué)院在銦單原子催化劑的設(shè)計(jì)及電催化CO2還原方面取得重要進(jìn)展
近日，北京理工大學(xué)材料物理化學(xué)系能源催化研究所（籌）的陳文星副研究員、張加濤教授和清華大學(xué)的王定勝教授、李亞棟院士團(tuán)隊(duì)合作，在In單原子催化劑的設(shè)計(jì)合成及高效電催化CO2還原（CO2RR）制備甲酸鹽的研究中取得重要進(jìn)展，相關(guān)成果以“Design of a Single-Atom Indiumδ+-N4 Interface for Efficient Electroreduction of CO2 to Formate”為題，發(fā)表于頂級(jí)期刊《Angewandte Chemie International Edition》（IF：12.959）（文章DOI: 10.1002/anie.202010903）。
主族金屬In作為一種電催化CO2還原選擇性制備甲酸鹽的催化劑，越來越受到人們的關(guān)注。盡管納米結(jié)構(gòu)的金屬In、In2O3和In2S3等已被設(shè)計(jì)用來提高催化性能，但新型高效的In基催化劑，還亟需進(jìn)一步研究。近日，陳文星等設(shè)計(jì)了一種錨定在金屬有機(jī)骨架（MOF）衍生的氮摻雜碳載體上、具有Inδ+-N4原子界面結(jié)構(gòu)的In單原子催化劑（In-SAs/NC）。該催化劑具有優(yōu)異的CO2RR性能，在-0.65 V時(shí)，In-SAs/NC獲得96 %的最大法拉第效率（FE）且最優(yōu)的轉(zhuǎn)換頻率（TOF）高達(dá)12500 h?1，優(yōu)于大多數(shù)同類催化劑。此外，基于同步輻射的X射線吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)（XAFS）研究表明，Inδ+-N4原子界面結(jié)構(gòu)對(duì)于電催化CO2RR具有較高的催化活性，且催化過程中Inδ+-N4原子界面結(jié)構(gòu)鍵長縮短。DFT理論模擬計(jì)算結(jié)果表明，Inδ+-N4原子界面對(duì)于甲酸鹽中間體（HCOO*）具有較低的自由能，有利于提高催化劑對(duì)CO2RR的催化活性。該工作為合理設(shè)計(jì)面向能源應(yīng)用的主族金屬催化劑提供了新的途徑。
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圖1 In單原子催化劑的合成及形貌表征
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圖2 Inδ+-N4原子界面結(jié)構(gòu)的精細(xì)表征
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圖3 In單原子電催化CO2RR選擇性制備甲酸鹽性能測(cè)試
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圖4 DFT理論計(jì)算
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論文信息：
上述研究成果得到了結(jié)構(gòu)可控先進(jìn)功能材料與綠色應(yīng)用北京市重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室、材料學(xué)院先進(jìn)材料實(shí)驗(yàn)中心、材料物理化學(xué)系能源催化研究所（籌）的平臺(tái)支持，得到了國家自然科學(xué)基金（21801015，）、北京理工大學(xué)青年研究基金項(xiàng)目（3090012221909）、科研院創(chuàng)新人才支持計(jì)劃的支持。北理工材料學(xué)院尚會(huì)姍博士（現(xiàn)為鄭州大學(xué)副教授）、斯坦福大學(xué)王濤博士（現(xiàn)為西湖大學(xué)特聘研究員、獨(dú)立PI）、北京化工大學(xué)裴加景博士為共同第一作者，北理工陳文星副研究員、張加濤教授和清華大學(xué)王定勝副教授為共同通訊作者，北理工為第一通訊單位。
論文鏈接：
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202010903
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