盧紅斌課題組在高性能鋰硫電池方面取得新進(jìn)展
近日，復(fù)旦大學(xué)高分子科學(xué)系和聚合物分子工程國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室盧紅斌課題組在設(shè)計(jì)開發(fā)高性能鋰硫電池研究上取得進(jìn)展。相關(guān)研究成果以“Enhanced Polysulfide Regulation via Porous Catalytic V2O3/V8C7 Heterostructures Derived from Metal−Organic Frameworks toward High-Performance Li−S Batteries”為題在線發(fā)表于ACS Nano 上（DOI: 10.1021/acsnano.0c02762）。
鋰硫電池由于高達(dá)2600Wh/kg的理論容量密度，硫的成本低、儲(chǔ)量大被認(rèn)為是下一代最有前景的能量存儲(chǔ)系統(tǒng)之一。然而，由于硫正極材料的多步和多相反應(yīng)行為會(huì)導(dǎo)致多硫化鋰復(fù)雜的“穿梭效應(yīng)”以及反應(yīng)動(dòng)力學(xué)的緩慢，致使電池中硫的利用率低，容量衰減快，倍率性能差，這在很大程度上阻礙了鋰硫電池的商業(yè)化進(jìn)程。
基于物理或化學(xué)限制的各種策略已經(jīng)實(shí)施以解決臭名昭著的“穿梭效應(yīng)”。通常，物理屏障主要是通過使用多孔碳材料來裝載硫來實(shí)現(xiàn)的，但是大多數(shù)非極性材料不能在長周期內(nèi)有效地抑制極性放電中間體多硫化鋰的“穿梭效應(yīng)”?；瘜W(xué)吸附可以通過在多硫化鋰和極性材料之間形成化學(xué)鍵來有效地減輕“穿梭效應(yīng)”。然而大多數(shù)極性材料的導(dǎo)電性差，導(dǎo)致吸附的硫組分難以轉(zhuǎn)移，形成“死硫”，很難再利用。
盧紅斌課題組報(bào)道了一種由MOF衍生的具有異質(zhì)結(jié)構(gòu)的多孔催化V2O3 / V8C7 @C復(fù)合材料（圖1）可以有效且同步地解決上述問題，即抑制穿梭效應(yīng)，改善多硫化鋰的轉(zhuǎn)化動(dòng)力學(xué)并增加硫的質(zhì)量負(fù)載/利用率。他們構(gòu)建了一種多功能正極材料，其中硫負(fù)載在MOF衍生的V2O3 / V8C7 @C上；石墨烯用作導(dǎo)電襯底，碳化框架保留了MOF高孔隙率和高比表面積（328.6 m2 g-1）的特性，因此可以實(shí)現(xiàn)高硫負(fù)荷。石墨烯不僅在提高電導(dǎo)率方面起作用，而且還充當(dāng)阻止硫損失的物理屏障。更重要的是，均勻分布在碳質(zhì)骨架上的V2O3 / V8C7異質(zhì)結(jié)構(gòu)可以增強(qiáng)多硫化鋰從捕獲到轉(zhuǎn)移和轉(zhuǎn)化的調(diào)控，避免了多硫化鋰在電解質(zhì)中的積累，并提高了硫的利用率?；谝陨咸匦裕龢O表現(xiàn)出極高的速率能力（587.6 mA h g-1 at 5 C）和長的循環(huán)壽命（1000個(gè)循環(huán)后，每個(gè)循環(huán)的衰減率為0.017％）。即使在高硫負(fù)載下（8.1 mg cm-2），正極也具有出色的電化學(xué)性能。更關(guān)鍵的是，V2O3 / V8C7異質(zhì)結(jié)構(gòu)可以更進(jìn)一步應(yīng)用于軟包電池。即使經(jīng)過150次循環(huán)，該電池仍可以保持4.3 mA h cm-2（716.8 mA h g-2）的出色面積容量，這仍然高于商用鋰離子電池（4.0 mA h cm-2）和大多數(shù)Li-S電池報(bào)道的結(jié)果。這種解決高硫負(fù)載下穿梭效應(yīng)的策略為高性能鋰硫電池的進(jìn)一步發(fā)展提供了一種有效的新思路。
論文鏈接: https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.0c02762
圖1：(a) V2O3/V8C7異質(zhì)結(jié)的高倍透射電鏡圖；(b) V2O3/V8C7異質(zhì)結(jié)構(gòu)抑制穿梭效應(yīng)機(jī)制的示意圖； (c)- (e) Li2S在不同反應(yīng)表面上的沉積；(f) 折疊180o時(shí)的軟包電池；(g)軟包電池在0.2 C下的循環(huán)性能
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