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構(gòu)建二維金屬有機(jī)鹵化物實(shí)現(xiàn)發(fā)光效率和發(fā)光壽命同時(shí)提升

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具有長(zhǎng)壽命發(fā)光和高量子產(chǎn)率的分子固體材料在防偽、傳感器、生物成像和信息儲(chǔ)存等領(lǐng)域引起了廣泛的研究興趣。近年來(lái)，發(fā)光壽命達(dá)到秒級(jí)的有機(jī)室溫磷光分子持續(xù)報(bào)道，但由于量子產(chǎn)率和壽命之間存在內(nèi)部競(jìng)爭(zhēng)關(guān)系，具有高發(fā)光量子產(chǎn)率的室溫磷光材料仍然很稀少。相比之下，貴金屬配合物（如Ir(III)或Pt(II)）具有強(qiáng)的重原子效應(yīng)，能極大增強(qiáng)旋-軌耦合，提高量子產(chǎn)率，但其發(fā)光壽命較短。因此，如何平衡量子產(chǎn)率和發(fā)光壽命的競(jìng)爭(zhēng)關(guān)系，以同時(shí)提高發(fā)光壽命和量子產(chǎn)率仍然是一個(gè)問(wèn)題。

與室溫磷光相比，熱活化延遲熒光（TADF）是另一種長(zhǎng)壽命發(fā)光（微秒至毫秒），理論上TADF能利用全部激子能量，進(jìn)而實(shí)現(xiàn)高效率發(fā)光。另一方面，由于二維材料具有剛性層板結(jié)構(gòu)，能有效抑制非輻射躍遷，是一種實(shí)現(xiàn)高發(fā)光量子產(chǎn)率的理想體系。近期，化學(xué)學(xué)院閆東鵬教授課題組以二維金屬鹵化物鈣鈦礦材料為載體，通過(guò)合理調(diào)控重原子效應(yīng)來(lái)延長(zhǎng)TADF的發(fā)光壽命，同時(shí)提高發(fā)光量子產(chǎn)率。他們以金屬鎘為基礎(chǔ)，設(shè)計(jì)合成了兩種二維藍(lán)光雜化鈣鈦礦微納片（CdCl₂-4HP和CdBr₂-4HP），其中重原子效應(yīng)較弱的CdCl₂-4HP量子產(chǎn)率為63.55%，發(fā)光壽命為103.12ms。理論計(jì)算揭示了有機(jī)-無(wú)機(jī)量子阱結(jié)構(gòu)的CdCl₂-4HP鈣鈦礦材料具有二維限域作用和分子間π-π相互作用，這能極大地穩(wěn)定單線態(tài)和三線態(tài)激子，提高發(fā)光量子產(chǎn)率。而重原子效應(yīng)較強(qiáng)的CdBr₂-4HP的量子產(chǎn)率為25.36%，發(fā)光壽命為0.59ms。通過(guò)對(duì)比兩種不同重原子效應(yīng)的雜化鈣鈦礦材料，證明了合理調(diào)控鈣鈦礦材料中重原子效應(yīng)能有效地調(diào)節(jié)TADF的發(fā)光壽命，進(jìn)而同時(shí)提高發(fā)光壽命和量子產(chǎn)率。

該工作在有機(jī)-無(wú)機(jī)雜化鈣鈦礦材料中同時(shí)實(shí)現(xiàn)了長(zhǎng)壽命TADF和高量子產(chǎn)率。此外，基于光波導(dǎo)和長(zhǎng)壽命TADF使得二維鈣鈦礦微納片具有時(shí)間-空間雙分辨的發(fā)光性能，利用此特點(diǎn)，發(fā)展了該材料在信息加密和光學(xué)邏輯門中的應(yīng)用。研究得到國(guó)家自然科學(xué)基金、北京科技新星計(jì)劃和北京師范大學(xué)分析測(cè)試基金等課題資助，研究成果近期發(fā)表于《德國(guó)應(yīng)用化學(xué)》 (Angew. Chem. Int. Ed. DOI:10.1002/anie.201909760）: Simultaneous Long‐Persistent Blue Luminescence and High Quantum Yield within 2D Organic‐Metal Halide Perovskite Micro/Nanosheets，北京師范大學(xué)化學(xué)學(xué)院2017級(jí)碩士生周博為論文第一作者。（文章鏈接：https://doi.org/10.1002/anie.201909760）

圖. 高效藍(lán)光二維金屬鹵化物鈣鈦礦的合成

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