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液相生長單晶胞ZnS量子線助力日盲紫外光的高靈敏和高選擇性檢測

單晶胞半導(dǎo)體納米線（SSNW）是指線徑僅為單晶胞尺寸（通常小于1.0 nm）的半導(dǎo)體納米線，也是理論上最細(xì)的晶體半導(dǎo)體納米線。得益于其超細(xì)的直徑、超高的結(jié)構(gòu)各向異性和巨大的比表面積，SSNW能夠?qū)⒘孔酉抻蛐?yīng)和界面效應(yīng)推向理論極限，從而可獲得比常規(guī)超細(xì)納米線更誘人的光電性質(zhì)與更新奇的物理化學(xué)性質(zhì)。因此可預(yù)期SSNW在光電納米器件、傳感檢測、能源催化等領(lǐng)域具有廣泛而誘人的應(yīng)用價值。遺憾的是，目前SSNW的可控合成仍存在巨大的挑戰(zhàn)性，其艱巨性具體體現(xiàn)在：1）缺少有效的方法以控制反應(yīng)系統(tǒng)在成核階段僅產(chǎn)生單晶胞尺寸的晶核；2）難以控制單晶胞尺寸的晶核在生長過程中僅沿一個特定方向高選擇性生長或定位自組裝；3）SSNW結(jié)構(gòu)上的脆弱性和熱力學(xué)上不穩(wěn)定性。顯然，只有巧妙地耦合多種合成策略，在反應(yīng)體系中同時實現(xiàn)形貌控制因素、動力學(xué)控制因素以及熱力學(xué)調(diào)控因素的高度協(xié)同，才有可能獲得這種極其特殊的納米結(jié)構(gòu)。在國家自然基金面上項目（21273020）的資助下，近日我院范樓珍教授、李運超教授課題組和北京大學(xué)深圳研究院楊世和教授（共同通訊作者）課題組合作，報道了一種新穎的軟模板協(xié)同定向自組裝 “一鍋”合成超細(xì)納米線的策略，首次制備出單晶胞尺寸的ZnS量子線（平均線徑為 0.8 nm）和ZnSe量子線（平均線徑為 0.9 nm）。他們利用多種技術(shù)手段并結(jié)合計算模擬，證實了這種量子線的協(xié)同生長機制和單晶胞結(jié)構(gòu)。有趣的是，這兩種單晶胞納米線（SSNW）都展示出類似團(tuán)簇的吸收特征，具有尖銳且顯著藍(lán)移的激子吸收峰和“陡峭”的吸收邊。更為重要的是，得益于極致的量子限域效應(yīng)，ZnS SSNW的第一激子吸收峰已藍(lán)移至273 nm，其能隙顯著擴寬至4.35 eV，因此僅高選擇性地吸收波長短于280 nm的紫外光（即日盲紫外光）。進(jìn)一步利用其優(yōu)異的日盲紫外光吸收特性，作者成功地構(gòu)建了ZnS SSNW基自供能光電化學(xué)型日盲紫外光探測器。該探測器表現(xiàn)出對日盲紫外光優(yōu)異的響應(yīng)性能：開關(guān)比高達(dá)6008、檢測靈敏度可達(dá)1.5×10¹² Jones、響應(yīng)度可達(dá)33.7 mA/W；關(guān)鍵性能參數(shù)顯著優(yōu)于已報道的具有類似器件構(gòu)型的日盲紫外光探測器。為了實現(xiàn)更便捷地探測日盲紫外光，他們還構(gòu)造出具有靈敏響應(yīng)的Mn摻雜ZnS SSNW基光致變色卡。該工作為合成和研究超細(xì)一維納米材料打開了一扇新的大門，創(chuàng)建了一類嶄新的納米材料體系；也為構(gòu)建高性能光電探測器件提供了一種新思路。該研究成果以“Solution Grown Single-Unit-Cell Quantum Wires Affording Self-Powered Solar-Blind UV Photodetectors with Ultrahigh Selectivity and Sensitivity”為題發(fā)表在國際著名期刊J. Am. Chem. Soc.（2019, 141, 3480-3488）上，北京師范大學(xué)博士生李冬，碩士生郝思濛為該論文的共同第一作者；相關(guān)技術(shù)成果已申請了發(fā)明專利（中國發(fā)明專利201710558501.5）。該成果發(fā)表后，還受到知名學(xué)術(shù)平臺“材料人”的專題報道（http://www.cailiaoniu.com/170253.html）。

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文獻(xiàn)鏈接:

Solution Grown Single-Unit-Cell Quantum Wires Affording Self-Powered Solar-Blind UV Photodetectors with Ultrahigh Selectivity and Sensitivity

(J. Am. Chem. Soc. 2019, 141, 3480-3488; DOI: 10.1021/jacs.8b10791

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