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力致變色延遲熒光特性的二維金屬有機納米片：從激基復(fù)合物到激基締合物

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近年來，智能響應(yīng)發(fā)光材料引起了研究人員廣泛關(guān)注，其在信息安全，數(shù)據(jù)記錄以及存儲設(shè)備等領(lǐng)域具有重要的應(yīng)用價值。力致變色發(fā)光材料是在外力作用下（例如剪切、研磨、刮擦等），其發(fā)光波長位置、發(fā)光強度、發(fā)光壽命等光物理性質(zhì)發(fā)生改變。該過程可通過在外力作用條件下，分子間弱作用力（氫鍵、C-H…π、π-π）發(fā)生改變導(dǎo)致，該變化通常可以利用溶劑熏蒸或熱處理進行恢復(fù)。因此，合理平衡分子間不同作用力成為了設(shè)計力致變色發(fā)光材料的關(guān)鍵。目前為止，絕大多數(shù)智能發(fā)光體系都是基于傳統(tǒng)的熒光或磷光機理構(gòu)筑的，對于涉及單重態(tài)與三重態(tài)能量轉(zhuǎn)換的力致變色延遲熒光（Mechanochromic Delayed Fluorescence, MCDF）材料報道較少。

近期，化學(xué)學(xué)院閆東鵬教授研究組在前期磷光材料三線態(tài)調(diào)控的研究工作基礎(chǔ)上（如Nat. Commun., 2018, 9, 2798；Angew. Chem. Int. Ed. 2017, 56, 7853；Chem. Sci. 2017, 8, 590；Chem. Sci. 2016, 7, 4519），進一步從微觀結(jié)構(gòu)和宏觀形貌兩方面進行設(shè)計，成功制備出具有力致延遲熒光變色性能的二維層狀微/納尺寸金屬有機雜化材料（MCDF-1）。在微觀結(jié)構(gòu)方面，選擇9-蒽甲酸（9-HAC）和苯并咪唑（BIM）作為配體，構(gòu)筑多種分子間弱作用力，同時也實現(xiàn)了延遲熒光發(fā)光性能；從宏觀形貌方面，構(gòu)建微/納尺寸二維層狀金屬有機雜化材料，這種設(shè)計主要是借助于二維層狀材料單層之間的作用力較弱，分子層在外力的作用下會出現(xiàn)滑移和形變等現(xiàn)象，這有利于改變發(fā)色團之間的作用力以及排列方式，從而實現(xiàn)力致變色的性能。該材料在摩擦過程中，其發(fā)光中心可以從9-AC/BIM激基復(fù)合物轉(zhuǎn)變成9-AC/9-AC激基締合物，從而實現(xiàn)延遲熒光由藍色到綠色的力致變色現(xiàn)象。此種顏色的變化可以通過CH₃CN溶劑熏蒸作用進行恢復(fù)，同時也實現(xiàn)了MCDF-1與其溶劑化物構(gòu)型的轉(zhuǎn)變。此外，通過力致作用前后該材料的溫度依賴發(fā)光光譜可以推斷，力致響應(yīng)過程中存在單重激發(fā)態(tài)和三重激發(fā)態(tài)能量的重新分布。因此，該工作提出了一種基于激基復(fù)合物與激基締合物相互轉(zhuǎn)變構(gòu)筑二維層狀微/納尺寸力致延遲熒光響應(yīng)材料的新思路。

該項工作得到973計劃、國家自然科學(xué)基金和北京市自然科學(xué)基金等課題資助。研究成果發(fā)表在Wiley出版社旗下綜合性刊物Advanced Science，2018，1801187（首個IF=12.4）。北京師范大學(xué)楊永晟博士為論文第一作者。

文章題目：Reversible Mechanochromic Delayed Fluorescence in 2D Metal-organic Micro/nanosheets: Switching Singlet-Triplet States through Transformation between Exciplex and Excimer

文章鏈接：https://doi.org/10.1002/advs.201801187。

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