方文浩課題組在Chem Commun報(bào)道生物燃料綠色合成新催化劑
燃料是維持人類社會運(yùn)行與發(fā)展的基本要素。碳基燃料（煤、石油、天然氣）代謝過程產(chǎn)生的CO2溫室氣體，正在超出地球的負(fù)荷。習(xí)近平主席在2020年9月22日第七十五屆聯(lián)合國大會上提出了“努力爭取在2060年前實(shí)現(xiàn)碳中和”的戰(zhàn)略目標(biāo)，為中國下一階段的能源轉(zhuǎn)型和綠色發(fā)展指明了方向。
可再生的糠醛類木質(zhì)纖維素生物質(zhì)蘊(yùn)含著巨大的化學(xué)能。催化煉制生物質(zhì)制備高質(zhì)量的液體燃料是實(shí)現(xiàn)“碳中和”戰(zhàn)略的必經(jīng)途徑之一。2,5-二甲基呋喃（DMF）被認(rèn)為是一種潛力巨大的新型生物燃料，它與目前所有的生物燃料相比，具有更高的能量密度、更高的辛烷值和更高的防爆性，便于運(yùn)輸和儲存。相較于目前最成熟的乙醇液體燃料，DMF則更適用于民航業(yè)、重工業(yè)、建筑業(yè)等CO2排放量巨大的領(lǐng)域。因此，實(shí)現(xiàn)從糠醛類生物質(zhì)資源合成DMF液體燃料的關(guān)鍵科學(xué)技術(shù)就在于研發(fā)高效的加氫-氫解雙功能催化劑。
基于上述研究背景，我院方文浩教授課題組報(bào)道了一種活性炭負(fù)載的Ru-Ir合金納米催化劑，可在不添加任何助劑的條件下高效氫解5-羥甲基糠醛（HMF）制備DMF。該小組成功制備了平均粒徑約為2.2nm的Ru，Ir和Ru-Ir納米粒子作為催化活性中心，通過結(jié)合催化動(dòng)力學(xué)實(shí)驗(yàn)與原位吸附表征技術(shù)，闡明了Ru-Ir/C催化劑在HMF氫解反應(yīng)中顯著的雙金屬協(xié)同效應(yīng)。研究發(fā)現(xiàn)，Ru與Ir之間的強(qiáng)相互作用誘導(dǎo)了界面電子轉(zhuǎn)移效應(yīng)，生成了缺電子Ru0與富電子Ir0雙催化中心。Ru0位點(diǎn)被證實(shí)能夠高效地吸附活化底物分子中的C=O以及H2分子，而Ir0位點(diǎn)則可以極大地增強(qiáng)催化劑對于反應(yīng)中間體中C=O的吸附，從而大幅地提升了中間產(chǎn)物到目標(biāo)產(chǎn)物的轉(zhuǎn)化速率。而這些基元反應(yīng)在Ru/C和Ir/C催化劑上的還原速率本是十分緩慢的。因此，Ru-Ir納米粒子中獨(dú)特的合金效應(yīng)協(xié)同促進(jìn)了反應(yīng)物和中間體的吸附活化以及游離H2分子的吸附解離。最終，Ru-Ir/C催化劑在120℃、1MPa氫氣、18小時(shí)的反應(yīng)條件下可將HMF完全計(jì)量地轉(zhuǎn)化為DMF，且該催化劑具有優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性。
相關(guān)成果以封底論文形式發(fā)表在自然指數(shù)期刊Chemical Communications上(https://doi.org/10.1039/D0CC07782H)。論文題目為Efficient hydrogenation of 5-hydroxymethylfurfural using a synergistically bimetallic Ru–Ir/C catalyst，第一作者為2019級碩士生王英浩，通訊單位為云南大學(xué)化工學(xué)院。該工作獲得了國家自然科學(xué)基金、云南省“青千”、“優(yōu)青”及“后備人才”項(xiàng)目，以及云南大學(xué)“青年英才計(jì)劃”的資助。
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