? 我國作為世界能源消費大國，利用新型儲能設(shè)備儲存新能源以替代傳統(tǒng)能源迫在眉睫，獲得2019年諾貝爾化學獎的鋰離子電池讓可穿戴電池、超微植入電池、電動車等先進供能及動力設(shè)備進入人們的日常生活。近年來，鋰離子電池從具有嚴重安全隱患的液態(tài)電池向安全性能更強、加工性能更好的固態(tài)電池方向發(fā)展，鋰金屬負極在固態(tài)電池中的使用亦將理論容量有效提升至石墨負極的10倍以上，驅(qū)動下一代儲能設(shè)備如鋰-空氣電池、鋰硫電池等的發(fā)展。然而，已有固態(tài)電解質(zhì)與鋰負極存在界面相容性問題，難以獲得穩(wěn)定且均勻的鋰離子界面沉積，從而對電池循環(huán)造成致命性影響，成為當前固態(tài)電解質(zhì)發(fā)展的一大挑戰(zhàn)。因此，尋找新型的能選擇性誘導鋰離子在電極-電解質(zhì)界面上均勻沉積、抑制鋰枝晶生長的固態(tài)電解質(zhì)尤為迫切。
金屬有機骨架（MOFs）具有極低的電子電導率和可調(diào)控的離子電導率，可能成為一種天然的電解質(zhì)材料。并因其周期性晶體結(jié)構(gòu)導致的獨特且穩(wěn)定的多孔性質(zhì)，理論上可以在正負極間提供穩(wěn)定而有序的導離子通道，使鋰離子輸運能力提高，從而使鋰離子穩(wěn)定沉積防止電池在充放電循環(huán)中由于枝晶的生長而短路。目前，有報道發(fā)現(xiàn)陽離子化的MOFs復合電解質(zhì)在固定陰離子和提高鋰離子遷移數(shù)中起關(guān)鍵作用。此外，還有基于不同金屬中心的MOFs衍生材料與離子液體、電解液、聚合物等混合制備的電解質(zhì)被證明可以提高離子電導率和界面性能。
我院林欣蓉課題組利用電子效應調(diào)控MOF及電解質(zhì)的孔道大小和極性，報道了一種負載胺官能化的全固態(tài)納米聚合物電解質(zhì)（UIO-66-NH2@P）。這種新型納米聚合物電解質(zhì)顯著增強了鋰電沉積的穩(wěn)定性，在上百個充放電循環(huán)和長達1500小時的剝離沉積下均未出現(xiàn)鋰離子電沉積不穩(wěn)定跡象，極大抑制了鋰枝晶的生長，并且循環(huán)性能比傳統(tǒng)的PEO聚合物電解質(zhì)延長了數(shù)十倍。通過對照實驗我們還發(fā)現(xiàn)，相反電子效應的聚合物電解質(zhì)具有明顯的反向性能，驗證了合理分子設(shè)計對MOFs孔隙中鋰離子的沉積行為和鋰離子電池的循環(huán)性能具有重要的調(diào)控作用。鑒于固態(tài)電解質(zhì)體系豐富的結(jié)構(gòu)-性能關(guān)系，作者相信此基于電子效應的新發(fā)現(xiàn)可為新型電解質(zhì)材料設(shè)計及優(yōu)化帶來新的契機！
相關(guān)成果以“A functionalized metal organic framework-laden nanoporous polymer electrolyte for exceptionally stable lithium electrodeposition”為題發(fā)表在Chemical Communications 上（自然指數(shù)期刊，影響因子：5.996, DOI. 10.1039/d0cc06265k）。論文第一作者為2018級碩士生卿霞，通訊作者為林欣蓉副教授，第一通訊單位為云南大學。該工作獲得教育部長江學者和創(chuàng)新團隊發(fā)展計劃、國家自然科學基金、云南大學引進人才啟動基金資助。
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