Shulan Ma, Lu Huang, Lijiao Ma, Yurina Shim, Saiful M. Islam, Pengli Wang, Li-Dong Zhao, Shichao Wang, Genban Sun, Xiaojing Yang, Mercouri G. Kanatzidis,* Efficient Uranium Capture by Polysulfide/Layered Double Hydroxide Composites, J. Am. Chem. Soc. 2015, 137(10), 3670-3677.
內(nèi)容簡介：
為開發(fā)高效U吸附劑，本工作制備了Sx-LDH復(fù)合材料(LDH為層狀雙金屬氫氧化物，層板離子為鎂鋁離子，[Sx]2−為多硫化物，x = 2, 4)，發(fā)現(xiàn)其對多種水體系(包括海水)中鈾酰離子UO22+顯示出色的吸附能力。此Sx-LDH材料對U具有大的吸附量(qm = 330 mg/g)、高的分配系數(shù)Kd值(104−106 mL/g)以及很好的去除率 (1-100 ppm水溶液中去除率 > 95%, ppb級海水中去除率為∼80%)。Sx-LDH能從較高濃度(ppm)和極低濃度(ppb)含U水體系中快速、有效捕捉UO22+，KdU值達(dá)3.4×106 mL/g，值是目前見報(bào)道的最大值。在高濃度競爭離子如Ca2+或Na+存在時，Sx-LDH對UO22+仍具有很高選擇性。吸附后樣品結(jié)構(gòu)結(jié)構(gòu)研究發(fā)現(xiàn)，U濃度較低時，[Sx]2−與UO22+在LDH層間形成陰離子型配合物；U濃度高時, [Sx]2−與UO22+結(jié)合生成中性鹽UO2S4并移出LDH層外，此時為補(bǔ)償層板電荷NO3ˉ進(jìn)入層間形成NO3-LDH；高濃度的Clˉ存在時、由于Clˉ與層板的高親和力會取代[Sx]2−插入LDH層間形成Cl-LDH。此結(jié)構(gòu)信息豐富了LDH插層化學(xué)與多硫化物配位化學(xué)內(nèi)容。此類Sx-LDH吸附劑因其具有的低成本、環(huán)境安全性優(yōu)點(diǎn)和優(yōu)越的鈾提取能力，在核廢料中鈾捕獲及海水中鈾提取方面具重要應(yīng)用潛力。
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