由于在先進(jìn)材料、新傳感器和智能藥物等方面的廣闊應(yīng)用前景,具有復(fù)雜、可靠功能的分子機(jī)器是科學(xué)界所追求的一個(gè)熱點(diǎn)目標(biāo)。旋轉(zhuǎn)類分子裝置是一類重要的分子機(jī)器結(jié)構(gòu)組件,其旋轉(zhuǎn)(包括轉(zhuǎn)動(dòng)模式和轉(zhuǎn)動(dòng)速度)的可控性是涉及未來分子機(jī)器實(shí)用能力的關(guān)鍵之一。然而,受制于分子熱運(yùn)動(dòng)的無序性和復(fù)雜性,要在分子層面上實(shí)現(xiàn)對(duì)旋轉(zhuǎn)的精確控制是一個(gè)巨大的挑戰(zhàn);其中在轉(zhuǎn)動(dòng)速度的控制方面,如何實(shí)現(xiàn)在寬頻率范圍內(nèi)分子轉(zhuǎn)速的階梯式分級(jí)調(diào)控(多極變速)則是一個(gè)長期的科學(xué)難點(diǎn)問題。在過去的很多年里,雖然該問題受到分子機(jī)器研究者的廣泛關(guān)注,但提出解決該問題的方案很少。近幾年,幾位研究者嘗試從改變轉(zhuǎn)動(dòng)位阻的方向著手,但取得的效果非常有限。
最近,江華和王穎老師針對(duì)該問題提出通過不同類型的非共價(jià)鍵作用力在不同程度上對(duì)分子轉(zhuǎn)子的內(nèi)轉(zhuǎn)動(dòng)過渡態(tài)進(jìn)行穩(wěn)定,進(jìn)而實(shí)現(xiàn)其多級(jí)變速目的的新策略?;谠摬呗裕麄?cè)O(shè)計(jì)了一種簡(jiǎn)單的基于琥珀酰亞胺和苯酚基團(tuán)的分子轉(zhuǎn)子,并通過堿和不同金屬離子刺激,首次實(shí)現(xiàn)了在10–2 ~ 105 Hz范圍內(nèi)將分子轉(zhuǎn)子的速度調(diào)節(jié)成四檔。實(shí)驗(yàn)機(jī)理研究結(jié)果證實(shí)其多級(jí)變速調(diào)控的實(shí)現(xiàn)完全依賴于不同刺激下其內(nèi)轉(zhuǎn)動(dòng)過渡態(tài)的穩(wěn)定性的不同。此外,利用輔助的酸及氟離子刺激,該體系的不同速度檔間能可逆變換。該工作提出的新方法有助于突破長期困擾分子機(jī)器研究者的實(shí)用型多極變速分子轉(zhuǎn)子設(shè)計(jì)這一基本難題,對(duì)于推動(dòng)未來分子機(jī)器的發(fā)展和實(shí)用化具有較大意義。
相關(guān)研究工作得到了國家自然科學(xué)基金和973項(xiàng)目基金的大力支持。
文章鏈接:https://www.nature.com/articles/s41467-018-04323-4
Behind-the-paper Post: https://chemistrycommunity.nature.com/channels/1465-behind-the-paper/posts/33215-fine-tuning-the-rotational-speed-of-molecular-rotors
CBG資訊報(bào)道:http://www.chembeango.com/news/art?id=21307
( Nat. Commun. 2018, 9, 1953 )
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