龔漢元老師 J. Am. Chem. Soc. 文章介紹 激基復(fù)合物解聚發(fā)光：一種“開啟”熒光以識別含氧陰離子的方法
作為自然界基本的組成成分，含氧酸式陰離子在環(huán)境科學(xué)、生命科學(xué)等領(lǐng)域當(dāng)中都扮演著重要的角色，如硫酸氫根是酸雨的主要成分，是環(huán)境污染的重要檢測對象；碳酸氫根是CO2在自然界中存在的重要形式；而磷酸氫根、焦磷酸根是生物體代謝過程中的重要產(chǎn)物，在生命科學(xué)研究中至關(guān)重要。因此對于它們的檢測、富集、捕獲都是目前陰離子傳感器研究的熱點(diǎn)。目前已報(bào)道許多“開啟”熒光的化學(xué)傳感器機(jī)理，如光電子轉(zhuǎn)移（PET），激基復(fù)合物/激基締合物，熒光共振能量轉(zhuǎn)移（FRET），分子內(nèi)電荷轉(zhuǎn)移（ICT），激發(fā)態(tài)分子內(nèi)/分子間質(zhì)子轉(zhuǎn)移（ESIPT）以及聚集誘導(dǎo)熒光增強(qiáng)（AIE）等。但是發(fā)現(xiàn)新型傳感器機(jī)理，對設(shè)計(jì)和獲得新型高效的陰離子感應(yīng)器仍然十分重要。
近期，化學(xué)學(xué)院龔漢元教授課題組報(bào)道一種新的陰離子傳感方法，即激基復(fù)合物解聚誘導(dǎo)熒光發(fā)射（EDIE）。簡而言之，在乙腈溶液中，新型大環(huán)傳感器(環(huán)[1]1,4-二(1H-咪唑基) )亞甲基苯[1](2,6-二胺-二吡啶)吡啶的六氟磷酸鹽本身具有弱的熒光發(fā)射，在光照條件下形成無熒光發(fā)射的激基復(fù)合物，其再與含氧陰離子（如焦磷酸根、磷酸氫根等）結(jié)合形成具有強(qiáng)熒光發(fā)射的大環(huán)-陰離子復(fù)合物（0.020 mM時(shí)熒光增強(qiáng)即可達(dá)200倍）。這使得傳感器對焦磷酸根和磷酸氫根的檢測十分靈敏和有效，而傳感器對碳酸氫根的響應(yīng)弱了許多，對硫酸氫根和硝酸根的響應(yīng)更弱，對鹵素離子、疊氮酸根、硫氰酸根等不含氧的陰離子則毫無響應(yīng)。更重要的是，大環(huán)傳感器能在所檢測的含有眾多陰離子溶液中高選擇性地識別焦磷酸根和磷酸酸根，這是傳感器自身締合以及其與陰離子競爭性結(jié)合綜合作用的結(jié)果。X-射線單晶衍射結(jié)構(gòu)分析也支持這一結(jié)論。
本工作的完成感謝美國得州大學(xué)奧斯汀分校Jonathan L. Sessler教授（上海大學(xué)特聘教授）的指導(dǎo)和幫助。相關(guān)研究工作得到了國家自然科學(xué)基金、973計(jì)劃、中央高?；究蒲谢?、北京市教育委員會(huì)、北京國家分子科學(xué)實(shí)驗(yàn)室（BNLMS）和北京師范大學(xué)的財(cái)政支持，同時(shí)也感謝上海大學(xué)和羅伯特·A·韋爾奇基金會(huì)的支持和幫助。相關(guān)成果近期發(fā)表于《Journal of the American Chemical Society》: (Excimer Disaggregation Enhanced Emission: A Fluorescence “Turn-On” Approach to Oxoanion Recognition, Jian Yang, Chao-Chen Dong, Xu-Lang Chen, Xin Sun, Jin-Yan Wei, Jun-Feng Xiang, Jonathan L. Sessler,* and Han-Yuan Gong*, J. Am. Chem. Soc. DOI: 10.1021/jacs.8b09021)。北京師范大學(xué)是該工作第一單位；碩士生楊建是第一作者。
文章鏈接：https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/10.1021/jacs.8b09021
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