閆東鵬老師Angew. Chem. Int. Ed.文章介紹
光驅(qū)動機(jī)械智能響應(yīng)材料因其在分子機(jī)器，人造肌肉和仿生學(xué)的潛在應(yīng)用引起研究者的廣泛關(guān)注。然而，如何基于同一分子實(shí)現(xiàn)可控的光驅(qū)動晶體宏觀運(yùn)動仍面臨很大的挑戰(zhàn)。近期，化學(xué)學(xué)院閆東鵬教授研究組通過氫鍵共晶組裝方法，選擇同一主體分子4-（1-萘乙烯）吡啶，設(shè)計(jì)制備出兩種同構(gòu)的氫鍵分子共晶材料，并對它們各自表現(xiàn)出的宏觀動態(tài)光機(jī)械響應(yīng)和靜態(tài)光子學(xué)特征進(jìn)行深入研究。
圖1. 4-（1-萘乙烯）吡啶分別與兩種共組裝單元 2,3,5,6-四氟苯甲酸，2,3,5,6-四氟-4-羥基苯甲酸形成的分子共晶以及表現(xiàn)出的不同光刺激響應(yīng)行為。
在紫外光照射下，4-（1-萘乙烯）吡啶和2,3,5,6-四氟苯甲酸形成的共晶表現(xiàn)出快速的宏觀跳躍及運(yùn)動的行為，光照時(shí)間和晶體尺寸影響光敏反應(yīng)的快慢；而對于4-（1-萘乙烯）吡啶和2,3,5,6-四氟-4-羥基苯甲酸共晶，光照后晶體依然完好無損，發(fā)射波長及強(qiáng)度并未改變。在365nm 激光照射下呈現(xiàn)明顯的偏振各向異性以及光波導(dǎo)效應(yīng)。作者對兩種同構(gòu)型的晶體表現(xiàn)出截然不同的光學(xué)特征進(jìn)行了晶體結(jié)構(gòu)研究發(fā)現(xiàn)，4-（1-萘乙烯）吡啶和2,3,5,6-四氟苯甲酸共晶因?yàn)楣庹者^程中促使4-（1-萘乙烯）吡啶發(fā)生[2+2]環(huán)加成反應(yīng)，而4-（1-萘乙烯）吡啶和2,3,5,6-四氟-4-羥基苯甲酸結(jié)構(gòu)中，強(qiáng)O?H…O氫鍵牢牢限制和鎖住4-（1-萘乙烯）吡啶分子運(yùn)動，此外，后者共晶里的氫鍵占15.3% 明顯高于前者（11.4%）。因此，通過選擇合適共晶組裝單元構(gòu)筑氫鍵分子晶體為今后設(shè)計(jì)可控的光機(jī)械和光子材料提供一種有效的方法，也為開發(fā)出更多的光制動器和光子能量轉(zhuǎn)換晶態(tài)材料打開新思路。
圖2. （4-（1-萘乙烯）吡啶）與2,3,5,6-四氟-4-羥基苯甲酸共晶和（4-（1-萘乙烯）吡啶）和2,3,5,6-四氟-苯甲酸共晶不同的氫鍵作用力。
這一工作近期發(fā)表在Angewandte Chemie International Edition上，研究得到了得到國家自然科學(xué)基金，教育部霍英東青年教師基金，英國皇家學(xué)會牛頓高級學(xué)者基金，北京市科技新星計(jì)劃等課題資助，文章的通訊作者為閆東鵬教授，第一作者是化學(xué)學(xué)院博士生李樹珍，博士生路博和方曉雨參與了該項(xiàng)工作。
文章鏈接：https://doi.org/10.1002/anie.202009714
Shuzhen Li, Bo Lu, Xiaoyu Fang, and Dongpeng Yan*, “To Jump or Not”: Manipulating Light-induced Dynamic Macro-movement and Static Photonic Properties within 1D Isostructural Hydrogen-bonded Molecular Crystals, Angew. Chem. Int. Ed. 2020, DOI:10.1002/anie.202009714
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