黃春輝課題組利用稀土鈰(III)配合物在藍光OLED研究中取得突破
自誕生以來，有機發(fā)光二極管（Organic light-emitting diode, OLED）在三十年間已經(jīng)發(fā)展成為一個價值數(shù)百億美元的產(chǎn)業(yè)。實際應(yīng)用中，具有100%激子利用率的高效磷光材料已經(jīng)能夠滿足三基色紅光和綠光器件的需求，但是較長的激發(fā)態(tài)壽命（通常長于1微秒）和較高的激發(fā)態(tài)能量使得基于藍色磷光材料的器件穩(wěn)定性不佳。因此，目前產(chǎn)業(yè)中使用的藍色發(fā)光材料仍是激子利用率較低但激發(fā)態(tài)壽命較短（納秒）的熒光材料。
傳統(tǒng)的f-f躍遷稀土配合物兼具100%激子利用率和可實現(xiàn)高色純度紅光、綠光的優(yōu)點，是一類比磷光材料更早應(yīng)用于OLED研究的發(fā)光材料。然而，f-f躍遷本征毫秒級的激發(fā)態(tài)壽命限制了器件性能的提升，使得多年來稀土配合物電致發(fā)光研究領(lǐng)域的進展非常緩慢。
圖1. 配合物Ce-1、Ce-2的分子結(jié)構(gòu)和發(fā)光顏色
最近，北京大學黃春輝課題組合成了兩種具有納秒級短激發(fā)態(tài)壽命的d-f躍遷稀土鈰(III)配合物Ce-1和Ce-2（圖1），紫外激發(fā)下分別發(fā)射深藍色和天藍色光，光致發(fā)光量子產(chǎn)率均超過90%。經(jīng)過優(yōu)化，兩種材料在OLED中均實現(xiàn)了高效藍色發(fā)光，首次證明了鈰(III)配合物在OLED中具有100%的激子利用率。此外，相較于發(fā)光顏色相近的傳統(tǒng)的磷光銥(III)配合物器件，基于鈰(III)配合物器件的工作穩(wěn)定性提高近70倍。
圖2. 鈰(III)配合物電致發(fā)光機理
作者認為，器件中的配合物可以通過具有單電子的鈰(III)離子直接俘獲電子和空穴，形成二重態(tài)激子并輻射發(fā)光（圖2），從而繞過傳統(tǒng)閉殼層發(fā)光材料中自旋統(tǒng)計限制，實現(xiàn)高激子利用率的目標，而自旋和宇稱允許的d-f躍遷所伴隨的短激發(fā)態(tài)壽命則是器件穩(wěn)定性提高的根源。
考慮到鈰(III)配合物還具有可調(diào)的發(fā)射光譜（d軌道受配體場影響顯著）和較低的原料成本（鈰在地殼中的含量是銥的近60000倍，高于銅），此類發(fā)光材料不僅有希望解決實際應(yīng)用中高效藍光OLED存在的難題，同時還有潛力成為新一代發(fā)光材料應(yīng)用于OLED全色顯示和照明。這些工作對于實現(xiàn)我國稀土資源高價值利用，發(fā)展具有自主知識產(chǎn)權(quán)的OLED發(fā)光材料具有重大意義。
上述深藍光OLED工作以“Deep-blue organic light-emitting diodes based on a doublet d–f transition cerium(III) complex with 100% exciton utilization efficiency” 為題發(fā)表在Light: Science & Applications雜志。天藍光OLED工作以 “Efficient rare earth cerium(III) complex with nanosecond d-f emission for blue organic light-emitting diodes”為題發(fā)表在National Science Review雜志。兩篇論文均以北京大學博士后趙子豐和博士研究生王李玎為共同第一作者，北京大學劉志偉副教授為通訊作者。相關(guān)工作已經(jīng)申請專利“基于d-f躍遷的電致發(fā)光材料及器件”并獲得授權(quán)（專利號：201910407555.0）。上述研究受到國家重點研發(fā)計劃、北京市自然科學基金、中國博士后基金的資助。
文章鏈接：
https://www.nature.com/articles/s41377-020-00395-4
https://academic.oup.com/nsr/advance-article/doi/10.1093/nsr/nwaa193/5898678
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