南京大學胡文兵教授《物理評論快報》：快速蒸發(fā)誘導二維高分子單晶
二維高分子單晶由于其獨特的力學和光學等物理性質，正引起越來越多的關注。南京大學胡文兵教授課題組最近(2019年11月13日上線)在Physical Review Letters上發(fā)表了“Anomalous Ostwald Ripening enables 2D Polymer Crystal via Fast Evaporation”(Physical Review Letters,DOI: 10.1103/PhysRevLett.123.207801)的合作研究論文。通過動態(tài)蒙特卡洛分子模擬，作者預測了快速蒸發(fā)條件下，高分子溶液表面形成的二維高濃度表皮層（skin layer）可以在特定溫度下表現(xiàn)出獨特的結晶行為。模擬結果證實在合適鏈長、蒸發(fā)速率條件下，沿著溶液表面方向的晶核優(yōu)先生長，而其他晶核則逐漸消失，最后形成大尺度二維高分子單晶。晶核生長動力學分析顯示出異常的Ostwald熟化過程，可歸因于熱力學驅動的非晶組分擴散與非平衡態(tài)表皮層中濃度梯度驅動擴散的共同作用結果。這一異常熟化機制有望應用于界面制備大尺寸高分子單晶，并有助于理解單雙軸拉伸條件下的聚合物結晶成型過程并達到調(diào)控合成纖維和塑料薄膜半結晶結構及其性能的目的。該文第一作者為湯啟云博士，哥廷根大學Marcus Müller教授以及Drexel大學Christopher Y. Li教授為共同作者。
圖1顯示在快速蒸發(fā)過程中隨著界面向左退縮的高分子濃度分布及其界面結晶形貌?？梢钥吹礁叻肿釉谧杂杀砻嫣幮纬筛邼舛缺砥印τ诮Y晶高分子而言，其在溶液中的結晶能力與高濃度直接正相關：圖1（a）中的插圖顯示隨著單體體積濃度從0.05增加到0.65，結晶約化溫度從2.0增加到3.1。因此在特定溫度（例如3.0）下，本體濃度為0.1的溶液無法結晶，但是當快速蒸發(fā)形成的表皮層濃度高達0.65時，仍然可以結晶，且只會限制在二維表皮層。圖1（b）顯示高分子晶核在快速蒸發(fā)過程中，其中小部分特定取向的晶核獲得持續(xù)的生長，而其它晶核則逐漸消失，顯示出典型的Ostwald熟化過程。最終結晶時刻t=60.0τ晶核生長成二維高分子單晶。
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