超分子化學(xué)與智能材料課題組碩士生郝敏在基于超分子組裝構(gòu)筑具有二次能量轉(zhuǎn)移的人工光捕獲體系方面取得進(jìn)展
近悉，化學(xué)化工學(xué)院超分子化學(xué)與智能材料團(tuán)隊(duì)碩士研究生郝敏在基于超分子組裝構(gòu)筑具有二次能量轉(zhuǎn)移的人工光捕獲體系用于光化學(xué)催化研究方面取得初步進(jìn)展，其成果“A Supramolecular Artificial Light-harvesting System with Two-step Sequential Energy Transfer for Photochemical Catalysis”近日在德國(guó)應(yīng)用化學(xué)（Angew. Chem. Int. Ed., DOI:10.1002/anie.201912654）上在線發(fā)表。碩士研究生郝敏為該文第一作者，博士研究生孫廣平與左旻瓚為該論文完成做出了重要貢獻(xiàn)。該工作是胡曉玉教授、王樂(lè)勇教授指導(dǎo)下完成的。
光捕獲系統(tǒng)在自然光合作用過(guò)程中起著至關(guān)重要的作用，在生物成像、發(fā)光器件、光催化以及解決人類面臨的能源問(wèn)題等方面具有重要意義。目前，在水相中構(gòu)筑高效的人工光捕獲系統(tǒng)已取得一系列進(jìn)展，但是，為了更好地模擬和理解自然界中以多通道信息通訊為特征的光捕獲天線系統(tǒng)，構(gòu)筑具有多步能量轉(zhuǎn)移特征并能實(shí)現(xiàn)光能到化學(xué)能轉(zhuǎn)化的人工光捕獲體系仍然是一項(xiàng)具有挑戰(zhàn)性的工作。
超分子化學(xué)與智能材料團(tuán)隊(duì)博士生郭書(shū)文等在前期報(bào)道了基于單步能量轉(zhuǎn)移過(guò)程構(gòu)筑超分子人工光捕獲體系（Angew. Chem. Int. Ed., 2018, 57, 3163-3167）。在此基礎(chǔ)之上，郝敏同學(xué)利用雙親性客體分子TPEDA、水溶性主體大環(huán)柱芳烴(WP5)和疏水性染料曙紅Y(ESY)/尼羅紅(NiR)在水相中構(gòu)筑了具有連續(xù)兩步能量轉(zhuǎn)移的人工光捕獲體系，并將之用于高效的光化學(xué)催化脫鹵反應(yīng)。雙親性分子TPEDA和WP5在基于主客體作用的基礎(chǔ)上形成超分子雙親體，然后進(jìn)一步正交組裝形成超分子納米組裝體，顯著提高了分子TPEDA的聚集誘導(dǎo)發(fā)光能力(AIE效應(yīng))。納米組裝體可以將ESY包載至疏水層中，并作為能量給體，實(shí)現(xiàn)高效從TPEDA到ESY的一次能量轉(zhuǎn)移；由于能量的匹配性，可進(jìn)一步實(shí)現(xiàn)從WP5ÉTPEDA-ESY到NiR的二次能量轉(zhuǎn)移過(guò)程。(Fig. 1) 重要的是，由于AIE效應(yīng)有效避免了熒光淬滅現(xiàn)象，所構(gòu)筑的人工光捕獲系統(tǒng)可作為納米反應(yīng)器和高效催化劑用于催化α-溴苯乙酮的脫鹵反應(yīng)，在水相中產(chǎn)率可達(dá)96%。（Fig. 2）
該工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金和江蘇省自然科學(xué)基金項(xiàng)目的資助，感謝化學(xué)化工學(xué)院強(qiáng)琚莉副教授和林晨副教授討論。
Fig 1. 基于正交組裝構(gòu)筑高效人工光捕獲體系
Fig 2. 基于人工光捕獲系統(tǒng)的納米反應(yīng)器用于光催化脫鹵反應(yīng)
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