胡征教授課題組在Advanced Materials 發(fā)表碳基無(wú)金屬氧還原電催化劑研究進(jìn)展的長(zhǎng)篇綜述文章
介觀(guān)化學(xué)教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室胡征教授課題組近日在Advanced Materials發(fā)表特邀綜述性論文“Carbon-based metal-free ORR electrocatalysts for fuel cells: past, present and future”，（Adv. Mater. 31, 2019, 1804799）。全文16000余字，系統(tǒng)論述了碳基無(wú)金屬氧還原電催化劑研究領(lǐng)域的過(guò)去、現(xiàn)在及未來(lái)。楊立軍副教授為該綜述論文的第一作者。
隨著現(xiàn)代、豐田等傳統(tǒng)車(chē)企的燃料電池汽車(chē)量產(chǎn)上市，燃料電池也迎來(lái)了新一波的迅猛發(fā)展。持續(xù)降低燃料電池電堆中貴金屬鉑催化劑用量從而降低成本，是后續(xù)大規(guī)模推廣的必由之路。2009年，美國(guó)凱斯西儲(chǔ)大學(xué)Liming Dai教授課題組在Science報(bào)道了堿性介質(zhì)中氧還原性能優(yōu)于鉑的氮摻雜碳納米管陣列催化劑，激活了碳基無(wú)金屬氧還原電催化研究領(lǐng)域。胡征教授課題組長(zhǎng)期在納米碳材料領(lǐng)域開(kāi)展研究工作，在第一時(shí)間切入該新領(lǐng)域。他們研究發(fā)現(xiàn)，類(lèi)似于多電子的氮摻雜，缺電子的硼摻雜也能使無(wú)活性的sp2碳轉(zhuǎn)變?yōu)榫哂醒踹€原活性的無(wú)金屬催化劑，從而提出了碳基無(wú)金屬氧還原催化劑的活性源于活化π電子的學(xué)術(shù)觀(guān)點(diǎn)，并通過(guò)設(shè)計(jì)和調(diào)控硼-氮共摻雜碳納米管的摻雜構(gòu)型及構(gòu)效關(guān)系研究予以驗(yàn)證；在此基礎(chǔ)上進(jìn)一步提出碳的本征缺陷也可能引發(fā)氧還原活性的設(shè)想，并以含豐富缺陷的純碳納米籠的高氧還原活性以及理論計(jì)算得以證實(shí)，明確揭示了本征碳缺陷的貢獻(xiàn)，將碳基無(wú)金屬氧還原電催化劑的研究從摻雜碳材料拓展至缺陷碳材料；隨后又積極將研究工作向更具挑戰(zhàn)性的酸性介質(zhì)中推進(jìn)，設(shè)計(jì)開(kāi)發(fā)了時(shí)具高起始電位記錄的硫氮共摻雜碳管；最近又與廈門(mén)大學(xué)周志友課題組合作，理論與實(shí)驗(yàn)相結(jié)合，系統(tǒng)探討了氮摻雜石墨烯在酸性介質(zhì)中氧還原活性結(jié)構(gòu)的原位生成過(guò)程和活性產(chǎn)生機(jī)制，進(jìn)一步澄清了關(guān)于活性是否來(lái)源于過(guò)渡金屬雜質(zhì)的學(xué)術(shù)爭(zhēng)議。相關(guān)系列工作相繼發(fā)表于Angew. Chem. Int. Ed. 50(2011)7132; Adv. Mat. 24(2012)5593; JACS 135 (2013)1201; Chinese J. Catal. 34 (2013) 1986; ACS Catal. 5(2015)6707; Chem. Eur.J. 22(2016)10326; ACS Energy Lett. 3(2018) 986; Acc. Chem. Res. 50 (2017) 435等刊物，產(chǎn)生重要學(xué)術(shù)影響，被Science、Nature子刊等刊物大量引用，其中四篇為高被引論文，被Acc. Chem. Res.、相關(guān)專(zhuān)著邀請(qǐng)撰寫(xiě)綜述及專(zhuān)章等。這次應(yīng)Advanced Materials邀請(qǐng)撰寫(xiě)的長(zhǎng)篇綜述側(cè)重于論述近五年的重要進(jìn)展、研究現(xiàn)狀及發(fā)展趨勢(shì)，對(duì)于促進(jìn)該領(lǐng)域的發(fā)展將發(fā)揮十分積極的作用。
該系列研究得到了國(guó)家自然科學(xué)基金重點(diǎn)項(xiàng)目、面上項(xiàng)目、以及科技部納米重大研究計(jì)劃項(xiàng)目的資助。
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