介觀催化團隊祝艷教授課題組研究原子簇催化取得新進展
具有確定原子數(shù)目和精確結(jié)構(gòu)的金屬原子簇，呈現(xiàn)類似分子的行為和特殊的電子性質(zhì)，與其外圍配體共同作為催化劑時，是一種介于均相與多相之間的結(jié)構(gòu)精準的新型催化劑，能夠從原子水平上真正反映催化劑結(jié)構(gòu)對其性能的影響，為催化研究提供更本質(zhì)的清晰信息，對結(jié)構(gòu)與催化性能的準確關(guān)聯(lián)具有重要意義。
祝艷教授課題組對已知結(jié)構(gòu)的Ag25原子簇，分別用Au，Pd，Pt三種異質(zhì)原子成功替換位于Ag25原子簇中心的銀原子，形成由24個銀原子包圍的異核雙原子簇（Au@Ag24, Pd@Ag24, Pt@Ag24），該中心異原子雖然只有一個，但對原子簇簇的催化性能影響巨大。在催化CO2和末端炔烴合成丙炔酸衍生物的碳碳鍵形成反應中，異核雙原子簇比單銀原子簇具有更優(yōu)異的催化活性和穩(wěn)定性，催化活性與穩(wěn)定性順序均為Ag@Ag24<Pt@Ag24～Pd@Ag24<Au@Ag24，實驗事實得到了理論計算結(jié)果的詳細解釋與證實。
此工作揭示了原子簇催化劑中一個原子的變化就足以引起其催化性質(zhì)的重大改變，用理論與實驗結(jié)合的方式深入探究了其中的作用原理，為原子簇催化劑控制與新催化劑和新反應發(fā)現(xiàn)提供了新的思路。
該工作以“Central Doping of a Foreign Atom into the Silver Cluster for Catalytic Conversion of CO2 toward C-C Bond Formation”為題在線發(fā)表在Angewandte Chemie (DOI: 10.1002/anie.201805319 and 10.1002/ange.201805319)上。碩士生劉園園、柴曉琪、蔡瀟共同完成實驗工作，北京計算科學研究中心陳名揚博士負責其中的計算工作，南京大學介觀催化團隊負責人丁維平教授和卡內(nèi)基梅隆大學金榮超教授參與了討論，介觀催化團隊學術(shù)指導陳懿院士長期指導團隊開展尺度上從小到大、結(jié)構(gòu)上從簡單到復雜的催化劑構(gòu)筑與性能研究，為此工作的完成奠定了學術(shù)思想基礎(chǔ)。此研究得到南京大學登峰人才支持計劃、江蘇省六大人才高峰、中央高?；究蒲袠I(yè)務費以及國家自然科學基金的資助。
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