金鐘課題組研發(fā)新型鋰離子電池復(fù)合電極材料
為了提高鋰離子電池（LIBs）的綜合迅能，設(shè)計(jì)和開(kāi)發(fā)高能量密度、長(zhǎng)循環(huán)壽命、低成本的新型負(fù)極材料來(lái)替代較低容量的石墨負(fù)極是一個(gè)重要的研究方向。金屬氧化物具有容量高、易制備、對(duì)環(huán)境友好等優(yōu)點(diǎn)，是一類有前景的候選電極材料。然而，其在充放電期間的巨大體積變化使得材料易粉碎和聚集，導(dǎo)致電池循環(huán)壽命差。此外，金屬氧化物通常導(dǎo)電性較差，會(huì)影響活性材料的充放電速度和利用率。為了減輕這些問(wèn)題，一種有效的策略將金屬氧化物材料粒徑減小到納米尺度，并與其他導(dǎo)電骨架材料（如碳材料）結(jié)合在一起，形成具有無(wú)機(jī)雜化納米結(jié)構(gòu)的復(fù)合電極材料。最近，金鐘課題組設(shè)計(jì)了一種減半有效的兩步方法（圖1），合成了MnO顆粒填充的氮摻雜碳納米膠囊（MnO@NC）材料，該材料呈現(xiàn)出核桃狀多核殼結(jié)構(gòu)，不僅提供了良好導(dǎo)電性和較短的離子擴(kuò)散路徑，而且能有效地緩解循環(huán)中MnO納米顆粒的體積膨脹。作為L(zhǎng)iBs負(fù)極材料時(shí)，表現(xiàn)出優(yōu)異的電化學(xué)性能。該工作最近以“Walnut-Like Multicore-Shell MnO Encapsulated Nitrogen-rich Carbon Nanocapsules as Anode Material for Long-Cycling and Soft-Packed Lithium-Ion Batteries”為題發(fā)表在Advanced Functional Materials, 2018, 1800003上，研究生朱國(guó)銀和王雷是該論文的共同第一作者。
通過(guò)研究表明，核桃狀多核殼結(jié)構(gòu)的MnO@NC納米膠囊作為新型LIBs負(fù)極材料顯示了優(yōu)良的電化學(xué)性能（圖2）。在500 mA g-1的電流密度下，500次循環(huán)后容量保持在767 mAh g-1。在100, 200, 500, 1000, 2000, 3000, 5000 mA g-1的電流密度下容量分別為762, 707, 643, 570, 512, 454和358 mAh g-1；當(dāng)電流密度恢復(fù)到500 mA g-1時(shí)，容量恢復(fù)并保持在658 mAh g-1，展示了良好的倍率性能。在1000 mA g-1電流密度下循環(huán)1000圈之后，容量仍然保持在624 mAh g-1，庫(kù)侖效率近乎100％，體現(xiàn)了優(yōu)越的循環(huán)穩(wěn)定性（圖3）。此外，將其于正極材料LiFePO4進(jìn)行搭配，組裝成軟包全電池，也展示了良好的柔韌性和循環(huán)性能。
根據(jù)電化學(xué)反應(yīng)機(jī)理分析可知，MnO@NC納米膠囊可以作為優(yōu)良LIBs負(fù)極材料的原因是:（a）特殊的核桃狀多核殼結(jié)構(gòu)縮短了鋰離子的傳輸路徑，并可以緩解充放電過(guò)程中體積膨脹產(chǎn)生的機(jī)械應(yīng)力。（b）核桃狀的多核殼結(jié)構(gòu)防止了MnO納米顆粒的團(tuán)聚，限制了SEI膜的形成，有效地保障了電極材料在長(zhǎng)時(shí)間循環(huán)過(guò)程中保持穩(wěn)定的微觀結(jié)構(gòu)不被破壞。（c）復(fù)合納米膠囊外層的氮摻雜碳?xì)佑行Ц纳屏穗姌O材料的導(dǎo)電性，可以促進(jìn)了電子和離子的快速傳導(dǎo)。
該研究工作得到了國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、軍委裝備預(yù)研教育部聯(lián)合基金青年人才基金、國(guó)家自然科學(xué)基金、江蘇省自然科學(xué)基金等項(xiàng)目的資助。
圖1. MnO@NC納米膠囊的合成步驟示意圖。
圖2. MnO@NC納米膠囊作為L(zhǎng)IBs負(fù)極的電化學(xué)性能;（a）CV曲線，（b）在500 mA g-1電流密度下的充放電曲線；（c）在500 mA g-1電流密度下進(jìn)行500次循環(huán)的循環(huán)性能；（d）在100至5000 mA g-1下的倍率性能。
圖3.（a）MnO@NC納米膠囊作為L(zhǎng)IBs負(fù)極的長(zhǎng)期循環(huán)性能；（b）MnO@NC納米膠囊中鋰離子嵌入/脫出過(guò)程示意圖。
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