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南京大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院金鐘教授帶領(lǐng)的“先進(jìn)能源材料與器件”研究團(tuán)隊(duì)在高穩(wěn)定性的全無機(jī)鈣鈦礦太陽能電池方面取得新的研究進(jìn)展，相關(guān)成果以“CsPb_0.9Sn_0.1IBr₂Based All-Inorganic Perovskite Solar Cells with Exceptional Efficiency and Stability”為題發(fā)表在Journal of the American Chemical Society, 2017, 139 （40）, 14009–14012。梁佳博士為論文第一作者，二年級(jí)研究生趙培洋為論文第二作者。

    自從2009年以來的很短時(shí)間內(nèi)，鈣鈦礦太陽能電池的研究受到了極大的關(guān)注，其光電轉(zhuǎn)換效率的最高記錄已經(jīng)從3.8%迅速上升到22.1%，是一種非常有前途的新型光伏器件。常見的有機(jī)-無機(jī)雜化金屬鹵化物鈣鈦礦是ABX₃八面體構(gòu)型，其中A位點(diǎn)是有機(jī)陽離子（甲基銨（MA⁺）或甲脒（FA⁺）等），B位點(diǎn)通常是Pb²⁺，X位點(diǎn)通常是鹵素陰離子，這使其具有適當(dāng)?shù)膸?、?qiáng)的吸光性能、高的載流子壽命和遷移率。然而，常規(guī)的有機(jī)-無機(jī)雜化鈣鈦礦太陽能電池中的雜化鈣鈦礦和空穴傳輸材料中的有機(jī)成分在外界環(huán)境（如水汽、氧氣、溫度和紫外光照等）影響下的穩(wěn)定性較差，這使得鈣鈦礦太陽能電池的應(yīng)用受到了阻礙。

    從問題的源頭來考慮，一種能從根本上提高鈣鈦礦太陽能電池穩(wěn)定性的解決方案是完全摒棄該器件中不穩(wěn)定的有機(jī)成分。因此，無機(jī)金屬鹵化物鈣鈦礦（ABX₃，A = Cs，Ru，etc.；M = Pb，Sn，etc.；X = I，Br，Cl，etc.）對(duì)于制備下一代高穩(wěn)定性的鈣鈦礦太陽能電池有巨大的潛力（Solar RPL, 2017, 1700086，邀請(qǐng)綜述）。2016年底，金鐘團(tuán)隊(duì)提出了基于無機(jī)鈣鈦礦和納米碳電極的“全無機(jī)”鈣鈦礦太陽能電池的新概念（J. Am. Chem. Soc., 2016, 138, 15829）。該團(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)了基于銫-鉛鹵化物CsPbBr₃和碳電極的全無機(jī)鈣鈦礦太陽能電池，摒棄了不穩(wěn)定的有機(jī)-無機(jī)雜化鈣鈦礦，其性能非常穩(wěn)定，制備簡(jiǎn)便且無需在手套箱中操作。這種全無機(jī)鈣鈦礦太陽能電池在未封裝的情況下，在相對(duì)濕度90–95%的空氣中存放3個(gè)月以上性能無衰減，并且可以耐受−22至100°C的極端溫度范圍。由于無需昂貴的有機(jī)空穴傳輸材料和貴金屬電極，器件的成本也大大降低。雖然第一代無機(jī)鈣鈦礦太陽能電池效率只有6.7%，但給解決鈣鈦礦太陽能電池的穩(wěn)定性問題提供了一條新的思路。

    CsPbBr₃的帶隙較寬（~2.3 eV）是導(dǎo)致其光電轉(zhuǎn)換效率較低的原因；而CsPbI₃雖然有較合適的帶隙，但是其穩(wěn)定性較差（Nanoscale, 2017, 9, 11841）。為了進(jìn)一步提升全無機(jī)鈣鈦礦太陽能電池的綜合性能，該團(tuán)隊(duì)努力通過能帶工程對(duì)無機(jī)鈣鈦礦材料進(jìn)行成分、結(jié)構(gòu)和能隙調(diào)控，在近期的研究工作中提出了一種混合Pb/Sn離子、混合I/Br離子的無機(jī)鈣鈦礦材料CsPb_0.9Sn_0.1IBr₂的合成方法。在無需手套箱操作的空氣氣氛中，通過簡(jiǎn)便的溶液反應(yīng)-退火方法制備了新型無機(jī)鹵化物鈣鈦礦CsPb_0.9Sn_0.1IBr₂，利用Sn²⁺和I⁻離子的雙摻雜策略獲得了1.79 eV的較合適帶隙，并將導(dǎo)帶底（CBM）和價(jià)帶頂（VBM）的位置調(diào)節(jié)到了更合適的水平（圖1）?；贑sPb_0.9Sn_0.1IBr₂和納米碳對(duì)電極的全無機(jī)鈣鈦礦太陽能電池，完全摒棄了不穩(wěn)定的有機(jī)成分和貴金屬電極，并展現(xiàn)出1.26 V的高開路電壓和11.33%的光電轉(zhuǎn)換效率（圖2）。此外，這種全無機(jī)鈣鈦礦太陽能電池具有較高的長(zhǎng)期穩(wěn)定性、耐熱（100°C）和耐濕性（圖3）。該研究表明，通過能帶工程設(shè)計(jì)新的無機(jī)鈣鈦礦材料，以提高全無機(jī)鈣鈦礦太陽能電池的綜合性能是可行的。該研究工作得到了國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、江蘇省自然科學(xué)基金等項(xiàng)目的資助。

圖1. 通過能帶工程方法，利用Sn²⁺和I⁻離子的雙摻雜策略，能有效調(diào)控CsMX₃無機(jī)鈣鈦礦材料的能帶結(jié)構(gòu)和光學(xué)性質(zhì)。

圖2. 全無機(jī)鈣鈦礦太陽能電池的（a）器件結(jié)構(gòu)和（b）截面SEM圖?；诓煌?/b>CsMX₃吸光層的全無機(jī)鈣鈦礦太陽能電池的（c）能帶位置圖，（d）J-V曲線和（e）IPCE曲線。（f）50個(gè)基于CsPb_0.9Sn_0.1IBr₂的全無機(jī)鈣鈦礦太陽能電池的效率統(tǒng)計(jì)分布。