黃春輝課題組在高效自修復(fù)錫基鈣鈦礦工作中取得新進(jìn)展
有機(jī)-無機(jī)雜化鈣鈦礦材料由于其優(yōu)異的光電性能引起了科研工作者廣泛的關(guān)注，但傳統(tǒng)鈣鈦礦中Pb的毒性限制了其商業(yè)化進(jìn)程，用環(huán)境友好的Sn元素替代Pb能夠有效地解決這一問題。然而，Sn基鈣鈦礦太陽能電池目前存在效率低、穩(wěn)定性差等問題。近日，北京大學(xué)化學(xué)與分子工程學(xué)院黃春輝課題組劉志偉副教授等在制備Sn基鈣鈦礦研究中取得了新的進(jìn)展。通過引入具有還原性作用的鹽酸苯肼（PHCl）作為自修復(fù)缺陷態(tài)鈍化劑，成功制備了光電轉(zhuǎn)化效率可達(dá)11.4%的Sn基鈣鈦礦太陽能電池。
在這項(xiàng)工作中，作者發(fā)現(xiàn)在FASnI3前驅(qū)液中加入PHCl后，薄膜的晶粒變得大且光滑，但是過量引入PHCl時會有孔洞產(chǎn)生。通過瞬態(tài)光譜測試，發(fā)現(xiàn)PHCl引入后可以將載流子壽命從7.6 ns提升至25.6 ns，說明PHCl的引入有效地抑制了載流子的復(fù)合。通過采用氧化銦錫（ITO）/聚(3,4-乙撐二氧噻吩)聚苯乙烯磺酸鹽（PEDOT:PSS）/FASnI3/C60/2,9-二甲基-4,7-二苯基-1,10-菲咯啉（BCP）/銀（Ag）的反向器件結(jié)構(gòu)制備的相應(yīng)的太陽能電池，最佳器件的光電轉(zhuǎn)化效率可達(dá)11.4%，并擁有很好的可重復(fù)性(圖1)。同時器件也具備較高的穩(wěn)定性，未封裝的器件在手套箱中保存110天后效率幾乎無衰減。此外，當(dāng)器件暴露在含氧環(huán)境10天后，可以發(fā)現(xiàn)其在短時間內(nèi)表現(xiàn)出效率恢復(fù)特性。
圖 1 （a）最佳器件的J-V特征曲線，（b）48個摻雜5% PHCl 的鈣鈦礦器件的光電轉(zhuǎn)換效率PCE直方圖，（c）摻雜5% PHCl 的鈣鈦礦器件在0.56 V 偏壓下的穩(wěn)態(tài)輸出光電流和穩(wěn)定輸出功率，（d）摻雜5% PHCl和未摻雜鈣鈦礦器件在手套箱中的放置穩(wěn)定性。
為了探究器件的高效率、高穩(wěn)定性和自修復(fù)性能的根源，作者結(jié)合穩(wěn)態(tài)發(fā)射光譜、X射線光電子能譜以及前驅(qū)液原位反應(yīng)等測試，發(fā)現(xiàn)PHCl能夠還原前驅(qū)液中的Sn4+。這一結(jié)果表明，PHCl的引入能夠降低前驅(qū)液和鈣鈦礦薄膜中Sn4+的含量，即使器件中部分Sn2+被氧化了，薄膜中的PHCl也能將其還原（圖2）。此外，PHCl的苯基對水和氧具有阻滯作用，也在一定程度上抑制了Sn2+的氧化。這些綜合性因素使得器件同時具備了優(yōu)異的光電轉(zhuǎn)化效率、高穩(wěn)定性和自修復(fù)性能，為Sn基鈣鈦礦的發(fā)展提出了一個新的研究思路。
圖 2 PHCl作為自修復(fù)缺陷態(tài)鈍化劑的作用機(jī)理示意圖
該工作近期發(fā)表在Advanced Materials上，北京大學(xué)化學(xué)與分子工程學(xué)院博士研究生王程博和顧飛丹是文章的共同第一作者，通訊作者為劉志偉副教授。該工作得到國家自然科學(xué)基金、北京市教委科技計劃重點(diǎn)項(xiàng)目的支持。以上工作在X-Mol上也有相關(guān)介紹（https://www.x-mol.com/news/457987）。
原文鏈接：
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.201907623
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