張凡團(tuán)隊(duì)報(bào)道梯度摻雜策略實(shí)現(xiàn)稀土納米材料熒光壽命與熒光強(qiáng)度獨(dú)立調(diào)節(jié)
? ? ? ?熒光多重編碼能夠在一次制樣中實(shí)現(xiàn)對多組分樣品的同步識(shí)別，是現(xiàn)代生化研究中高靈敏度、高通量的熒光分析工具。其中編碼的容量決定了整個(gè)分析過程的效率，通過對材料光學(xué)性質(zhì)的調(diào)節(jié)，可以組合波長、強(qiáng)度、壽命等光學(xué)性質(zhì)提高編碼容量。然而，在實(shí)際工作中，熒光物質(zhì)的發(fā)光強(qiáng)度與壽命通常不是獨(dú)立可調(diào)的，這使得通過調(diào)節(jié)材料參數(shù)而獲得的多重編碼容量遠(yuǎn)遠(yuǎn)小于理論值。
? ? ? ?針對壽命與強(qiáng)度的非正交性對熒光編碼數(shù)量的限制，我系張凡教授研究團(tuán)隊(duì)（http://nanobiolab.fudan.edu.cn/）基于納米顆粒核殼結(jié)構(gòu)中，激發(fā)光能量擴(kuò)散過程的研究，提出可以通過敏化劑梯度摻雜的策略，使強(qiáng)度(k)和壽命(n)能夠通過內(nèi)外敏化劑摻雜濃度進(jìn)行獨(dú)立的調(diào)節(jié)。以此為基礎(chǔ)的壽命與強(qiáng)度二維編碼容量，能夠擴(kuò)展到理論最大值 (k+1)n-1。該方法同時(shí)也能與之前報(bào)道的其他壽命調(diào)節(jié)策略相結(jié)合，應(yīng)用于彩色圖像的加密編碼之中。梯度摻雜的策略和簡化的能量擴(kuò)散模型，有助于進(jìn)一步改進(jìn)發(fā)光材料的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)和合成方法。這一研究成果以“Independent Luminescent Lifetime and Intensity Tuning of Upconversion Nanoparticles by Gradient Doping for Multiplexed Encoding”為題發(fā)表于《德國應(yīng)用化學(xué)》 (Angew. Chem. Int. Ed 2021, 60, 7041)。課題組博士生劉玄為論文第一作者。
???????該工作得到了復(fù)旦大學(xué)化學(xué)系、復(fù)旦大學(xué)先進(jìn)材料實(shí)驗(yàn)室、聚合物分子工程國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室、上海市分子催化與功能材料重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室、國家重點(diǎn)研發(fā)項(xiàng)目、國家自然科學(xué)基金杰出青年基金、上海市科學(xué)技術(shù)委員會(huì)重點(diǎn)基礎(chǔ)研究項(xiàng)目。
???????圖1. （a）熒光強(qiáng)度與熒光壽命正交二維編碼容量拓展示意圖。（b）敏化劑梯度摻雜結(jié)構(gòu)示意圖。（c）熒光強(qiáng)度與熒光壽命獨(dú)立調(diào)節(jié)示意圖。（d）混合樣彩色加密編碼效果圖。
?????? 全文鏈接：?https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.202015273
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