MFI沸石晶種微觀結(jié)構(gòu)調(diào)控用于高性能膜材料制備
高長(zhǎng)徑比的二維沸石納米片因其顯著降低的擴(kuò)散路徑，較高比表面積及表面活性，在吸附、催化和分離等研究領(lǐng)域引起了廣泛關(guān)注。其中，以MFI沸石納米片為基本構(gòu)筑單元制備超薄取向分子篩膜具有較好的工業(yè)應(yīng)用前景，但簡(jiǎn)易、快速制備結(jié)構(gòu)完整、尺寸均一的高長(zhǎng)徑比MFI沸石納米片仍是一項(xiàng)富有挑戰(zhàn)性的工作。除此以外，在MFI超薄膜構(gòu)筑過程中，取向納米片晶種單層的制備以及面內(nèi)外延生長(zhǎng)的精確調(diào)控也是亟待解決的難題。
近日，精細(xì)化工國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室劉毅教授課題組提出了一種自上而下的“各向異性堿刻蝕”策略，即以四丙基氫氧化銨（TPAOH）溶液作為刻蝕劑，通過對(duì)焙燒的常規(guī)板磚狀MFI沸石晶體進(jìn)行水熱堿處理，一步制得尺寸均一且具有較高長(zhǎng)徑比的單分散二維MFI沸石納米片（12個(gè)晶胞厚度，約25 nm）。隨后通過湍流氣-液界面輔助自組裝制備了b-軸取向MFI沸石納米片晶種單層，并采用單模微波輔助加熱對(duì)晶種層的外延生長(zhǎng)過程進(jìn)行精確調(diào)控，最終在100 ℃，2 h反應(yīng)條件下制得連續(xù)致密且高度b-軸取向的超?。s93 nm）MFI沸石膜。
采用上述制膜工藝，先后在粗糙金屬Al片、惰性Pt電極及多孔γ-Al2O3陶瓷片表面均制得具有類似微觀結(jié)構(gòu)的膜材料，其分別具有優(yōu)異的防腐、離子篩分與正/異丁烷分離性能。值得提及的是，采用液相外延生長(zhǎng)法制備厚度低于100 nm的b-軸取向MFI沸石膜的工作屬首次報(bào)道，從而為簡(jiǎn)便高效調(diào)控沸石分子篩膜微觀結(jié)構(gòu)提供了新思路。
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以上相關(guān)成果發(fā)表在化學(xué)領(lǐng)域Top期刊Science Advances?(2020, 6, eaay5993)。論文的第一作者為博士研究生劉益，大連理工大學(xué)為論文的第一通訊單位。
全文鏈接:?https://advances.sciencemag.org/content/6/7/eaay5993.abstract
在此工作基礎(chǔ)上，劉毅教授課題組進(jìn)一步采用具有中空結(jié)構(gòu)的MFI納米沸石作為晶種，結(jié)合單模微波加熱技術(shù)用于二次生長(zhǎng)過程，利用中空MFI納米晶種高孔隙率和單模微波輻射強(qiáng)度高與均勻性佳等特點(diǎn)，制備了具有等級(jí)結(jié)構(gòu)的MFI沸石膜。由于其兼具（101）優(yōu)先晶體取向與超薄分離層厚度，從而顯示出優(yōu)異的丁烷同分異構(gòu)體分離性能。
實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，制得的MFI沸石膜不僅連生性好，而且具有顯著的等級(jí)結(jié)構(gòu)——即較高(h0h)-優(yōu)先取向度的超?。?/span>~390 nm）選擇層和源于中空MFI晶種的多孔過渡層。上述等級(jí)結(jié)構(gòu)對(duì)提升正/異丁烷（n-/i-butane）分離性能起到了關(guān)鍵性作用。通過氣體滲透性能對(duì)比測(cè)試發(fā)現(xiàn)，上述具有等級(jí)結(jié)構(gòu)的MFI沸石膜的正異丁烷綜合分離性能為目前所有已報(bào)道采用溶液法所制備MFI沸石膜的最高值；同時(shí)，與采用MFI沸石納米片為晶種制備的超薄MFI沸石膜相比，制備工藝大大簡(jiǎn)化、生產(chǎn)成本顯著降低。綜合而言，上述研究成果為高性能沸石膜的簡(jiǎn)便、高效制備提供了新思路。
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以上相關(guān)成果發(fā)表在化學(xué)領(lǐng)域Top期刊Angewandte Chemie International Edition?(2021, 60,?7659-7663)。論文的第一作者為博士研究生劉益，大連理工大學(xué)為論文的第一通訊單位。
上述研究得到國(guó)家自然科學(xué)基金（21176231，22078039）、遼寧省興遼英才計(jì)劃（XLYC1807084）、霍英東教育基金會(huì)（171063）、國(guó)家自然科學(xué)基金創(chuàng)新研究群體科學(xué)基金（22021005）、大連理工大學(xué)科技創(chuàng)新團(tuán)隊(duì)（DUT2017TB01）等經(jīng)費(fèi)支持。
全文鏈接:?https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.202017087
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