電催化氮?dú)膺€原高效合成氨之挑戰(zhàn)與展望
氨是化肥生產(chǎn)工業(yè)的重要原料，也是一種能源載體。目前，氨的合成主要采用傳統(tǒng)能源密集型的Haber?Bosch法。最近，憑借節(jié)能與環(huán)境友好等優(yōu)勢，電催化氮?dú)膺€原反應(yīng)（NRR）合成氨路線在國內(nèi)外受到廣泛關(guān)注。然而，該技術(shù)路線需要克服的瓶頸性難題之一，是如何擺脫析氫（HER）副反應(yīng)的限制，同時(shí)，需要總結(jié)凝練并形成能夠有效提升NRR選擇性的實(shí)驗(yàn)操作指南。NRR是一個(gè)復(fù)雜的反應(yīng)體系，涉及氣-液-固三相界面微環(huán)境與質(zhì)子、多電子轉(zhuǎn)移，從基本的反應(yīng)機(jī)理解析入手，聚焦于反應(yīng)動(dòng)力學(xué)、熱力學(xué)以及催化劑設(shè)計(jì)等層面，深度解耦抑制HER的方法策略尤為重要。
大連理工大學(xué)精細(xì)化工國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室邱介山教授領(lǐng)導(dǎo)的團(tuán)隊(duì)基于質(zhì)子和電子轉(zhuǎn)移動(dòng)力學(xué)、反應(yīng)化學(xué)平衡的調(diào)變和催化劑設(shè)計(jì)等視角，深度剖析和總結(jié)歸納了抑制HER的策略，闡述了抑制析氫提升NRR選擇性的方法論（Energy Environ. Sci.?2021, 14, 1176-1193)。此外，他們還從氨產(chǎn)物的準(zhǔn)確定量、增強(qiáng)氮?dú)饣罨芰?、調(diào)控氣-液-固三相界面微環(huán)境、耦合高附加值的陽極反應(yīng)以及發(fā)展流動(dòng)池模塊等方面，圍繞如何切實(shí)推進(jìn)電化學(xué)合成氨技術(shù)的實(shí)際應(yīng)用，提出了獨(dú)特的見解。相信這些有深度的前瞻性思想，能夠啟發(fā)和引導(dǎo)該領(lǐng)域的快速發(fā)展。
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總之，盡管NRR的選擇性和產(chǎn)率已有不同程度的提升，但距實(shí)際推廣應(yīng)用還有很長的路要走。首先，研究者需要嚴(yán)格按照文獻(xiàn)報(bào)道的可靠方法進(jìn)行氨產(chǎn)物的分析定量，這是評(píng)價(jià)和篩選催化劑性能的先決條件；特別是在催化劑氨產(chǎn)率小于10 nmol s?1?cm?2時(shí)，15N2同位素標(biāo)記定量實(shí)驗(yàn)應(yīng)該是必不可少的。本文作者建議并呼吁研究人員用NH3分電流密度、質(zhì)量/面積歸一化的產(chǎn)率作為NRR反應(yīng)的描述符。其次，要重視并著力提升催化劑的N2活化能力，這能有效提升NRR的本征反應(yīng)速率。此外，要采用原位紅外、原位拉曼等技術(shù)，探究并解耦電極-電解液界面反應(yīng)之本質(zhì)。研究并創(chuàng)建高附加值產(chǎn)物的陽極反應(yīng)，取代析氧反應(yīng)，也是提升整個(gè)反應(yīng)能源效率的重要發(fā)展方向。最后，本文作者建議進(jìn)一步加強(qiáng)對流動(dòng)池反應(yīng)器和相關(guān)工藝技術(shù)的研發(fā)，切實(shí)推進(jìn)電化學(xué)合成氨技術(shù)路線的實(shí)際應(yīng)用。
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