Nature Communications在線發(fā)表ICT染料“熒光反轉(zhuǎn)”突破性進(jìn)展
近日，國際權(quán)威學(xué)術(shù)期刊《Nature Communications》雜志以“Fluorescence umpolung enables light-up sensing of N-acetyltransferases and nerve agents”為題，在線報道了我?；瘜W(xué)與分子工程學(xué)院、材料生物學(xué)與動態(tài)化學(xué)前沿科學(xué)中心朱為宏課題組在有機(jī)染料“熒光反轉(zhuǎn)”機(jī)制取得的研究突破。
分子內(nèi)電荷轉(zhuǎn)移（ICT）是設(shè)計生物傳感染料和熒光成像的重要可視化機(jī)制,但ICT染料的供體單元與含羰基、?；任娮訖z測物種發(fā)生專一性響應(yīng)后，會顯著抑制分子內(nèi)電荷轉(zhuǎn)移過程，不可避免地導(dǎo)致熒光猝滅現(xiàn)象，長期以來嚴(yán)重限制了ICT熒光團(tuán)在精確傳感和生物標(biāo)記方面的信噪比、靈敏度。目前如何克服強吸電子物種的熒光猝滅，一直是基于ICT染料發(fā)展探針的重大挑戰(zhàn)，也是嚴(yán)重制約的瓶頸。
該研究團(tuán)隊發(fā)展了一種簡單的、普適性的“熒光反轉(zhuǎn)”分子設(shè)計策略，如將吲唑等分子砌塊插入ICT熒光團(tuán)，通過調(diào)節(jié)分子內(nèi)旋轉(zhuǎn)驅(qū)動能（ΔERDE），成功解決了強吸電子誘導(dǎo)ICT染料熒光猝滅這一挑戰(zhàn)難題。具體來說，通過逆轉(zhuǎn)分子內(nèi)旋轉(zhuǎn)驅(qū)動能量ΔERDE，從而使傳統(tǒng)ICT染料的猝滅模式轉(zhuǎn)變?yōu)辄c亮模式。
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借助單晶結(jié)構(gòu)、二維核磁分析和量子化學(xué)計算，證實了電子密度擾動可以通過調(diào)控ΔERDE實現(xiàn)“熒光反轉(zhuǎn)”。研究團(tuán)隊從經(jīng)典的激光染料吡喃腈出發(fā)，將“熒光反轉(zhuǎn)”策略擴(kuò)展至其他ICT熒光團(tuán)，精準(zhǔn)調(diào)控發(fā)射波長從可見光區(qū)至近紅外區(qū)，進(jìn)一步證明了“熒光反轉(zhuǎn)”策略的有效性與可推廣性。
“熒光反轉(zhuǎn)”染料具有強吸電子熒光點亮的獨特性質(zhì)，因此被命名為Lighter EW Trackers?；?/span>Lighter EW Trackers系列染料，研究團(tuán)隊將其應(yīng)用于點亮型檢測吸電子性的神經(jīng)毒氣和乙酰轉(zhuǎn)氨酶等。該“熒光反轉(zhuǎn)”機(jī)制成功突破了ICT染料的猝滅模式響應(yīng)這一難題，擴(kuò)展了生物分析工具箱，為發(fā)展高保真、即時診斷技術(shù)的發(fā)展提供新的設(shè)計平臺與機(jī)遇。
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該研究工作主要是由我?；瘜W(xué)與分子工程學(xué)院博士后燕宸旭在朱為宏教授的指導(dǎo)下完成，并得到了田禾院士的悉心指導(dǎo)。該研究還得到了我校郭志前教授、新加坡科技與設(shè)計大學(xué)劉曉剛教授的指導(dǎo)與幫助，計算化學(xué)方面得到新加坡科技與設(shè)計大學(xué)遲偉杰博士的大力支持。該研究工作得到了材料生物學(xué)與動態(tài)化學(xué)教育部前沿科學(xué)中心、費林加諾貝爾獎科學(xué)家聯(lián)合研究中心、國家自然科學(xué)基金基礎(chǔ)科學(xué)中心項目、上海市科技重大項目及“111”引智計劃等資金支持。
原文信息：Chenxu Yan, Zhiqian Guo, Weijie Chi, Wei Fu, Syed Abedi, Xiaogang Liu, He Tian and Wei-Hong Zhu*,?Nat. Commun.,2021, 12, 3869. https://www.nature.com/articles/s41467-021-24187-5.pdf.??
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