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發(fā)展氫能經(jīng)濟(jì)是我國(guó)向可再生零碳能源結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)型，實(shí)現(xiàn)“碳達(dá)峰、碳中和”目標(biāo)的必由之路?？稍偕茉措娊馑茪涫亲罹咔熬暗牡吞几呒冎茪浼夹g(shù)方向之一，但水裂解反應(yīng)高達(dá)1.23 V的理論電壓使其能耗居高不下?；趯?duì)催化劑與電解工藝技術(shù)的優(yōu)化可以在一定程度上提升制氫效率，但難以突破性降低制氫能耗與成本。

海水占地球水資源的97 %以上，蘊(yùn)含的氫能熱值是地球化石燃料總量的9000倍，且海域風(fēng)力、太陽能等資源豐沛，在實(shí)現(xiàn)規(guī)?；稍偕茉措娊馑茪浞矫婢哂械锰飒?dú)厚的優(yōu)勢(shì)。我國(guó)海洋面積約300萬平方公里，大陸海岸線長(zhǎng)達(dá)1.8萬多千米，立足遼闊藍(lán)色國(guó)土，發(fā)展高效的海水電解制氫技術(shù)對(duì)我國(guó)氫能經(jīng)濟(jì)發(fā)展、海洋資源開發(fā)利用與海洋國(guó)防事業(yè)意義重大。但海水電解制氫除高能耗外，更面臨海水復(fù)雜化學(xué)環(huán)境帶來的額外巨大挑戰(zhàn)如催化劑污染失活、陽極氯氧化副反應(yīng)與腐蝕等。

針對(duì)以上難題，大連理工大學(xué)精細(xì)化工國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室王治宇、邱介山教授發(fā)展了利用光-物質(zhì)相互作用、電極內(nèi)亥姆霍茲平面分子吸附優(yōu)化、超親水-超疏氣界面工程等策略調(diào)控提升海水電解催化劑活性的新方法，獲得了質(zhì)量比活性10 - 20倍、壽命60倍于商業(yè)Pt/C的高活性海水電解催化劑（Angew. Chem. Int. Ed., 2021, 60, 9416；Adv. Mater.,?2017, 29, 1700874；Adv. Energy Mater., 2019, 9, 1901333；Adv. Funct. Mater., 2020, 1910028；ACS Nano, 2018, 12, 8017；Nano Energy, 2018, 44, 181；Nano Energy, 2019, 63, 103880）。

在此基礎(chǔ)上，他們與北京化工大學(xué)孫曉明教授合作，近日在Nature子刊Nature Communications發(fā)表題為“Energy-saving hydrogen production by chlorine-free hybrid seawater splitting coupling hydrazine degradation”的研究論文，基于對(duì)全電解水反應(yīng)的解耦，提出了一種低能耗、無陽極氯腐蝕的混合海水電解制氫新技術(shù)。利用低氧化電位的肼氧化反應(yīng)取代高能壘、反應(yīng)動(dòng)力學(xué)遲滯的陽極水氧化半反應(yīng)，耦合工業(yè)含肼廢水處理過程，實(shí)現(xiàn)了電解水制氫過程的高效節(jié)能降耗，并大幅降低制氫成本。

基于這一學(xué)術(shù)思想構(gòu)建的混合海水電解池在工業(yè)電流密度（500 mA cm^-2）下，電解堿性海水的槽壓低于1.0 V，電解池效率為60 – 65 %時(shí)，電能消耗低達(dá)2.75 kWh m^-3?H₂，遠(yuǎn)低于全電解水的理論電壓（1.23 V）與電耗（2.94 kWh m^-3?H₂）；此電流條件下，產(chǎn)氫速率為9.2 mol h^–1?g_cat^–1，可穩(wěn)定運(yùn)行超過140 h。用于電解中性海水時(shí)，仍可保持5.6 mol h^–1?g_cat^–1的產(chǎn)氫速率與低于1.0 V的槽壓。與商業(yè)化堿性電解水相比，本技術(shù)制氫基礎(chǔ)能耗可降低 40 – 50 %；CO₂排放比天然氣重整制氫降低90 %以上，產(chǎn)物為無污染的高純氫氣與氮?dú)?，同時(shí)適用于中/堿性海水、工業(yè)廢水、淡水等不同化學(xué)性質(zhì)的水體。應(yīng)用于海水時(shí)，因槽壓遠(yuǎn)低于氯氧化反應(yīng)電位（1.72 V），徹底避免了海水中氯物種對(duì)電解池性能及陽極穩(wěn)定性的負(fù)面效應(yīng)。

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圖1 耦合陰極海水析氫反應(yīng)與陽極肼氧化反應(yīng)的混合海水電解反應(yīng)體系，其能耗低于傳統(tǒng)堿性電解水技術(shù)40–50 %，碳排放量比天然氣重整制氫技術(shù)降低90%。

在高效制氫的同時(shí)，利用混合海水電解池陽極側(cè)的肼氧化半反應(yīng)可快速降解水體中的劇毒肼污染物，避免了使用芬頓試劑等引入的二次污染，且可達(dá)到低于3 ppb的肼殘留值，遠(yuǎn)低于美國(guó)環(huán)保署的飲用水肼含量標(biāo)準(zhǔn)（10 ppb）。陽極電解低值含肼廢水在凈化生態(tài)環(huán)境的同時(shí)，更可進(jìn)一步大幅降低制氫原料成本。

此類混合海水電解池可以方便地與肼燃料電池或商業(yè)化太陽能電池聯(lián)接，構(gòu)建無需外部供電的自供能海水電解制氫裝置，在AM 1.5G、100 mW cm^-2太陽光輻照下，產(chǎn)氫速率可達(dá)6.0 mol h^–1?g_cat^–1。這一工作為發(fā)展低能耗、高經(jīng)濟(jì)和生態(tài)可持續(xù)性的低碳制氫技術(shù)方法提供了新的思路。

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圖2 可再生能源驅(qū)動(dòng)的海水電解制氫-含肼工業(yè)廢水處理聯(lián)用工藝（上圖）。肼燃料電池或太陽能電池驅(qū)動(dòng)的自供能海水電解制氫-肼降解雙功能反應(yīng)池（下圖）。

上述工作近期發(fā)表在Nature子刊Nature Communications（DOI: 10.1038/s41467-021-24529-3），論文第一作者為大連理工大學(xué)博士研究生孫富，研究工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金會(huì)、遼寧省科技廳、大連市科技局、大連理工大學(xué)的共同資助支持。

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文獻(xiàn)詳情：

Fu Sun, Jingshan Qin, Zhiyu Wang,* Mengzhou Yu, Xianhong Wu, Xiaoming Sun* and Jieshan Qiu*. Energy-saving hydrogen production by chlorine-free hybrid seawater splitting coupling hydrazine degradation, Nature Communications,?2021, DOI: 10.1038/s41467-021-24529-3

文章鏈接：?

https://www.nature.com/articles/s41467-021-24529-3?