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分離過程是一個基本的工業(yè)過程，能耗消耗巨大，約占化工能源消耗的一半。工業(yè)生產(chǎn)中廣泛采用的精餾分離的工藝能耗高，能源利用率很低。吸附分離是一種非相變過程，省略了精餾過程中的氣體壓縮、冷凝、液化步驟以及精餾時溶液氣化步驟，具有能耗較低、流程操作簡單等特點(diǎn)。吸附分離的核心是創(chuàng)制可識別二者微小差異的吸附劑。通常，創(chuàng)制具有選擇性吸附位點(diǎn)，增強(qiáng)吸附質(zhì)與吸附劑超微孔（＜7?）之間的強(qiáng)相互作用可以提高分離效率，但是強(qiáng)相互作用及超微孔往往導(dǎo)致氣體分子擴(kuò)散受限及吸附熱升高。因此，吸附劑再生困難。針對此瓶頸問題，陸安慧教授團(tuán)隊(duì)提出了動力學(xué)增強(qiáng)的氣體分離方法，發(fā)展了“納米柱支撐”、“介孔構(gòu)型調(diào)控”策略，得到了一系列高效炭質(zhì)吸附劑，應(yīng)用于煤層氣低濃度甲烷回收、低碳烯烴烷烴分離。近期取得的研究進(jìn)展如下：

（1）納米柱支撐超微孔碳納米片用于模擬煤層氣甲烷回收

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煤層氣是一種重要的非常規(guī)天然氣，主要由甲烷和氮?dú)饨M成。中高濃度煤層氣通常甲烷含量為30~80%，可用于民用燃料和發(fā)電等；而低濃度煤層氣甲烷濃度低于30%，通常直接排空從而造成資源浪費(fèi)和環(huán)境污染。為了利用低濃度煤層氣，迫切需要解決抽放煤層氣中甲烷的濃縮凈化問題。然而，甲烷和氮?dú)夥肿映叽绾突瘜W(xué)性質(zhì)相近，如何將低濃度甲烷從CH4/N2混合氣中高效分離一直是吸附分離領(lǐng)域挑戰(zhàn)性課題。

陸安慧教授研究團(tuán)隊(duì)通過控制多組分在界面次序組裝，精準(zhǔn)構(gòu)筑納米柱支撐型二維納米炭片吸附劑。該柱撐型二維納米炭片平面厚度約6 nm，表面納米柱高度約8 nm，超微孔孔徑分布集中在4.8 ?。納米柱支撐的超薄納米片有利于加快氣體的擴(kuò)散傳輸和提高分離選擇性。對CH4分子顯示出快的擴(kuò)散動力學(xué)速率，擴(kuò)散系數(shù)為商業(yè)炭分子篩的2個數(shù)量級。用于CH4/N2分離時，298 K低壓條件下（＜0.1 bar）選擇性達(dá)到24，1 bar條件下IAST選擇性可達(dá)到10（圖1）。模擬真實(shí)煤層氣組分的動態(tài)穿透實(shí)驗(yàn)進(jìn)一步證實(shí)該納米炭片具有快速的擴(kuò)散過程、容易再生、穩(wěn)定性好的特性。該方法為解決超微孔擴(kuò)散問題提出了新思路，也擴(kuò)展了面向工業(yè)氣體吸附分離應(yīng)用的新型炭分子篩種類。該研究成果以“Self-Pillared Ultramicroporous Carbon Nanoplates for Selective Separation of CH4/N2”為題發(fā)表在Angewandte Chemie International Edition（Angew. Chem. Int. Ed., 2021, 60, 6339-6343，Hot paper）。論文第一作者為大連理工大學(xué)博士研究生徐爽，通訊作者為大連理工大學(xué)陸安慧教授和郝廣平教授。

原文鏈接：https://doi.org/10.1002/anie.202014231??

（2）“糖葫蘆”型介孔孔道強(qiáng)化丙烯/丙烷動力學(xué)分離

丙烯是重要的有機(jī)化學(xué)品，是生產(chǎn)聚丙烯的直接原料。聚丙烯是我國第二大消費(fèi)合成樹脂，廣泛應(yīng)用于汽車工業(yè)、家用電器、電子、纖維及建筑管材等社會民生的各個方面，例如口罩的核心材料熔噴布也是由聚丙烯制得。工業(yè)上，丙烯主要從裂解氣的C3餾分中回收，并伴隨著副產(chǎn)物丙烷。丙烯/丙烷分離是丙烯生產(chǎn)的關(guān)鍵步驟，但由于兩者的分子尺寸和沸點(diǎn)十分相近，導(dǎo)致分離十分困難。吸附劑通常要具有豐富的超微孔或強(qiáng)吸附位點(diǎn)。然而，超微孔通常會造成氣體分子擴(kuò)散受限，丙烯分子與吸附位點(diǎn)間的強(qiáng)相互作用會導(dǎo)致高的吸附熱，吸附劑再生困難。

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針對上述科學(xué)難題，大連理工大學(xué)陸安慧教授團(tuán)隊(duì)與同濟(jì)大學(xué)韓璐研究員合作，通過介觀尺度膠束擾動的新策略，創(chuàng)制了具有多尺度大小孔串聯(lián)型（糖葫蘆型）介孔通道的炭質(zhì)吸附劑（MC-wiggle），實(shí)現(xiàn)了丙烯丙烷的動力學(xué)高效分離（圖2）。這是首次通過孔道構(gòu)型控制在炭質(zhì)材料上觀察到可控的分步擴(kuò)散行為。其特點(diǎn)是不同大小的氣體探針比如氬氣、氮?dú)狻⑺图妆降榷急憩F(xiàn)出獨(dú)特的兩步脫附過程。此外，利用電子斷層成像技術(shù)重構(gòu)了“糖葫蘆”型介孔通道的三維結(jié)構(gòu)。從微觀尺度看，尺寸較大的丙烷分子在受限空間，尤其是串聯(lián)型介孔通道的窄的孔口區(qū)域，擴(kuò)散速率受到抑制更大，而對動力學(xué)尺寸相對較小的丙烯分子影響較小；從而拉大了二者在孔道的擴(kuò)散速率差異，實(shí)現(xiàn)動力學(xué)效應(yīng)主導(dǎo)的丙烯/丙烷分離，分離選擇性達(dá)到39.0，丙烯的吸附量達(dá)到2.6 mmol g-1。此外，與依賴于強(qiáng)結(jié)合位點(diǎn)的熱力學(xué)分離不同，該材料的吸附熱僅有17 kJ mmol-1，再生容易且穩(wěn)定性優(yōu)異。該工作為介孔材料應(yīng)用于氣體分子高效分離開辟了新的路徑，也為基于動力學(xué)篩分效應(yīng)設(shè)計吸附劑提供了新思路和參考。鑒于這種分子可控擴(kuò)散行為，納米尺度大小孔串聯(lián)型介孔炭在特定構(gòu)型的限域空間內(nèi)定向催化、離子傳輸、藥物緩釋等方面有應(yīng)用潛力。

該研究成果以“Wiggling Mesopores Kinetically Amplified Adsorptive Separation of Propylene/Propane”為題發(fā)表在《Angewandte Chemie International Edition》（Angew. Chem. Int. Ed., 2021, DOI: 10.1002/anie.202106523）。大連理工大學(xué)碩士研究生原亞飛和博士研究生王永勝為該論文共同第一作者，通訊作者為大連理工大學(xué)陸安慧教授、郝廣平教授和同濟(jì)大學(xué)韓璐研究員。

原文連接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202106523?

（3）受邀撰寫關(guān)于二氧化碳捕集的綜述

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陸安慧研究團(tuán)隊(duì)長期在吸附劑結(jié)構(gòu)精準(zhǔn)控制及氣體吸附分離方面做了系統(tǒng)研究，受ChemSusChem主編邀請撰寫關(guān)于碳捕集的綜述。該綜述首先分析了吸附分離法應(yīng)用于碳捕集方面的研究現(xiàn)狀，對近年來炭質(zhì)吸附劑、沸石分子篩、新型無機(jī)-有機(jī)雜化材料等在碳捕集和分離領(lǐng)域的研究成果進(jìn)行了分析和總結(jié)，探討了從新型多孔吸附劑的創(chuàng)新到實(shí)際分離實(shí)踐尚需要解決的問題，為不同氣源碳捕集、分離材料的設(shè)計制備以及工藝開發(fā)提供了參考。綜述以“The Advances in CO2 Capture by Physical Adsorption: from Materials Innovation to Separation Practice”為題發(fā)表在期刊《ChemSusChem》上（ChemSusChem, 2021, 14, 1428-1471）。論文第一作者為大連理工大學(xué)博士研究生劉汝帥，通訊作者為大連理工大學(xué)陸安慧教授和郝廣平教授。

原文鏈接：https://chemistry-europe.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/cssc.202002677?

以上研究工作獲得了國家自然科學(xué)基金、長江學(xué)者基金、遼寧省自然科學(xué)基金、遼寧省“興遼計劃”及大連理工大學(xué)的資助等資助。