久久精品酒店无码视频_g∨天堂在线观看免费_av之高清在线_午夜福利资源片在线

丙烯是現(xiàn)代化學(xué)工業(yè)生產(chǎn)中一種重要的基礎(chǔ)原料，具有廣泛的下游產(chǎn)業(yè)鏈條，如聚丙烯、丙烯腈、環(huán)氧丙烷和聚丙烯酸等。近年來，受到丙烯下游產(chǎn)品的拉動，國內(nèi)的丙烯當量缺口依然巨大。低碳烷烴催化轉(zhuǎn)化制烯烴是解決烯烴原料過度依賴石油資源的重要途徑，同時可以提升低碳烷烴資源利用價值。低碳烷烴氧化脫氫制烯烴工藝不受熱力學(xué)平衡限制、不易積炭、反應(yīng)溫度低，有利于提高反應(yīng)效率，降低能耗，是工業(yè)催化領(lǐng)域的研究熱點。傳統(tǒng)的金屬氧化物具有較好的催化活性，但容易造成烯烴的過度氧化。大連理工大學(xué)陸安慧教授團隊創(chuàng)制以氮化硼為代表的硼基催化材料并報道了其在低碳烷烴氧化脫氫反應(yīng)中顯示出高的催化活性和優(yōu)異的烯烴選擇性，幾乎沒有完全氧化產(chǎn)物CO₂生成（ChemCatChem, 2017, 9, 1788;?Chem. Commun., 2018, 54, 10936;?J. Catal.?2019, 369, 296; ACS Catal.?2019, 9, 8263; J. Catal.?2020, 385, 176; Chin. J. Catal.?2020, 41, 1837）。這為低碳烷烴C?H鍵選擇性斷裂開辟了新路徑。因此，受邀對硼基催化劑催化烷烴氧化脫氫制烯烴的相關(guān)研究進行了總結(jié)與展望，發(fā)表在Chemical?Society Review上（Chem. Soc. Rev., 2021, 50,1438）。

深入的研究發(fā)現(xiàn)氮化硼對氧化脫氫反應(yīng)是惰性的，經(jīng)歷誘導(dǎo)期后，暴露的硼邊緣缺陷在反應(yīng)氣氛下發(fā)生氧官能化才使得優(yōu)異催化性能顯現(xiàn)（Chin. J. Catal. 2018,?39, 908）。因此，如何制備富含缺陷位、高活性的氮化硼催化劑成為當前的研究熱點。鑒于低溫等離子體能夠產(chǎn)生高能自由基、離子和電子，進而修飾材料的表面化學(xué)結(jié)構(gòu)，實現(xiàn)材料的官能化與缺陷位的可控創(chuàng)制。大連理工大學(xué)的陸安慧教授與易顏輝副教授合作報道了一種等離子體調(diào)變氮化硼表面局域環(huán)境的新方法，制備了富含氮缺陷位，可高效催化丙烷氧化脫氫制丙烯的氮化硼。作者選用四種不同等離子體氣氛（N₂, O₂, H₂, Ar），期望分別實現(xiàn)氮化或脫氮、氧官能化、還原和刻蝕氮化硼的目的。如圖1所示，N₂處理后氮化硼展現(xiàn)出最佳的催化性能。

?

圖1?經(jīng)過N₂與O₂等離子體處理后氮化硼的丙烷轉(zhuǎn)化率與產(chǎn)物選擇性

結(jié)合多種譜學(xué)分析結(jié)果，作者提出等離子體處理過程中會產(chǎn)生兩種類型的氮缺陷。其中由氮氣等離子體刻蝕形成的三硼中心型缺陷(TBC)在氧化脫氫氣氛下更易轉(zhuǎn)變?yōu)榛钚晕淮呋檗D(zhuǎn)化為丙烯（圖2）。該研究結(jié)果為高效氮化硼催化劑的設(shè)計提供了一條新的方法，也為氮化硼的活性起源和含硼催化劑的理性設(shè)計提供了新的認識。

?

圖2?氮缺陷的產(chǎn)生及活性物種的演變

這一成果以“Plasma Tuning Local Environment of Hexagonal Boron Nitride for Oxidative Dehydrogenation of Propane”為題，發(fā)表在Angew. Chem. Int. Ed.上（DOI: 10.1002/anie.202106713），文章的第一作者是大連理工大學(xué)碩士研究生劉占凱。通訊作者是大連理工大學(xué)陸安慧教授與易顏輝副教授。該工作得到國家自然科學(xué)基金國家重點項目（21733002）、國家重點研發(fā)計劃（2018YFA0209404）的支持。

原文鏈接：https://doi.org/10.1002/anie.202106713