侯軍剛教授：單原子催化劑助力電催化全水解研究
氫氣作為一種可持續(xù)能源，是傳統(tǒng)化石燃料的替代品，可以緩解溫室氣體帶來的環(huán)境問題。電化學全解水是利用電催化劑制備氫燃料的有效途徑。目前Pt和Ir/Ru氧化物基催化劑是析氫反應(HER)和析氧反應(OER)的有效催化劑。但其成本高、穩(wěn)定性差，限制了其大規(guī)模應用。因此，制備高效、低成本的電催化劑至關重要。
在各種材料中，含有不同金屬(如Co、Ni、Fe等)的二維過渡金屬基層狀雙金屬氫氧化物(LDHs)具有獨特的層狀結構和豐富的活性位點，是很有前途的電催化劑。例如，基于Fe, Co, Ni, Zn和Mn的LDHs已經(jīng)被廣泛研究為OER催化劑。為了優(yōu)化LDHs的催化活性，已經(jīng)通過形貌調(diào)控、構筑缺陷、電荷轉移等發(fā)展了不同的策略，然而，利用缺陷工程控制LDH活性位點的結構，并建立缺陷與電催化性能之間的相關性仍然是一個挑戰(zhàn)。
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單原子催化劑合成方法及形貌表征
精細化工國家重點實驗室侯軍剛教授等人采用缺陷工程和單原子負載策略構筑二維層狀雙金屬氫氧化物，即單原子釕穩(wěn)定的、缺陷態(tài)的NiFe-LDH電催化劑。在催化活性位點的局部配位環(huán)境和缺陷的存在的精確調(diào)控下，Ru1/D-NiFe LDH在10mA cm-2下為析氫反應提供了18mV的超低過電位。在析氧反應中，在10mA cm-2的電流密度下過電位僅為189mV。基于優(yōu)異HER和OER性能，將其用于在堿性介質中全解水，由Ru1/D-NiFe LDH組裝的雙電極池在1.72V的低電壓下達到500mA cm?2的大電流密度。密度泛函理論計算表明，Ru1/D-NiFe LDH優(yōu)化了HER對氫吸附能的有利調(diào)節(jié)，表明Ru位點具有更有利的氫吸附焓，同時降低了電催化產(chǎn)氫的熱力學勢壘。在OER反應中Ru-O部分被認為活性位點，Ru1/D-NiFe LDH上Ru-O位點的速率決定步驟是 OH*形成步驟。Ru-O位點的限速步驟的過電位降僅為0.38 eV，加速了OER反應動力學。該文章“Engineering single-atomic ruthenium catalytic sites on defective nickel-iron layered double hydroxide for overall water splitting”為題發(fā)表在國際期刊Nature子刊(Nature Communications, 2021,?12, 4587)。論文第一作者為大連理工大學翟潘龍，夏明月和吳運禎博士生，通訊作者為侯軍剛教授。
文章鏈接https://doi.org/10.1038/s41467-021-24828-9。
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