基于課題組前期發(fā)現(xiàn)的碳化鉬基催化材料優(yōu)異的活化H2O分子(Science 2017, 357, 389–393;Nature 2021, 589, 396-401)和CO2分子的催化性質(zhì)(ACS Catal.2017, 7, 912?918;Chem 2020, 6, 3312-3328),最近團(tuán)隊(duì)發(fā)現(xiàn)了基于Mo2C-Ni強(qiáng)相互作用Ni納米顆粒經(jīng)再分散過程形成高效Ni-Mo2C界面,并將其與冷等離子體耦合用于低溫甲烷干重整(DRM)反應(yīng),取得了重要進(jìn)展。
甲烷-二氧化碳重整反應(yīng)(DRM)能夠同時(shí)轉(zhuǎn)化CH4和CO2兩種穩(wěn)定小分子制取合成氣(H2和CO),生產(chǎn)的合成氣可以用于化工原料生產(chǎn)高附加值的化學(xué)品,提供了一條綜合利用碳源、氫源,同時(shí)轉(zhuǎn)化兩種難活化能源小分子,并消除兩種主要溫室氣體的技術(shù)路線,具有經(jīng)濟(jì)、環(huán)保、科學(xué)的多重研究?jī)r(jià)值。本項(xiàng)工作主要針對(duì)傳統(tǒng)熱催化DRM反應(yīng)過程溫度高、Ni基催化劑高溫易團(tuán)聚、易積碳,以及單一等離子體活化產(chǎn)物選擇性低等難題,將等離子體與Ni-Mo2C界面催化材料耦合,突破熱力學(xué)平衡限制,降低反應(yīng)溫度,實(shí)現(xiàn)溫和條件下CO2和CH4高效轉(zhuǎn)化。
文章通過巧妙的實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì),揭示了β-Mo2C在催化劑結(jié)構(gòu)、放電性質(zhì)和反應(yīng)性能方面起到的作用:(i)由于Ni與β-Mo2C間的強(qiáng)相互作用,促進(jìn)了Ni納米顆粒的再分散,高度分散的Ni NPs是反應(yīng)的活性中心;(ii)β-Mo2C有效提高了實(shí)際放電功率以及協(xié)同模式下的能量利用效率;(iii)β-Mo2C的加入明顯提高催化劑對(duì)CO2的活化能力,抑制積碳,延長(zhǎng)催化劑壽命。在無額外熱源條件下,等離子體耦合Mo2C-Ni/Al2O3催化劑實(shí)現(xiàn)了CH4和CO2高效轉(zhuǎn)化。該研究工作為提高溫和條件下等離子體催化DRM反應(yīng)活性、穩(wěn)定性和能量效率提供了一條切實(shí)可行的途徑。上述研究成果剛剛發(fā)表于Applied Catalysis B: Environmental期刊上(DOI:10.1016/j.apcatb.2021.120779)
大連理工大學(xué)博士生刁亞南為論文第一作者,該項(xiàng)工作得到科技部國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃(2017YFA0700103)、國(guó)家自然科學(xué)基金(21872014、21932002、21902018)、遼寧省振興計(jì)劃(XLYC2008032)、中央高?;究蒲谢穑―UT20ZD205、DUT21RC(3)095)的資助。
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https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0926337321009048?dgcid=coauthor
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