顧宏周團隊《Analytical Chemistry》報道特異且緊密結(jié)合鎳離子的DNA序列
?作為現(xiàn)代社會不可或缺的元素，鎳被廣泛應(yīng)用于制造可充電電池和特殊合金。大量使用帶來的副作用是鎳不可避免地進入各種水體，造成重金屬污染。高濃度的鎳，通常是+2價Ni離子（Ni2+），能與各種代謝物和生物聚合物形成不良復合物，從而導致細胞毒性。因此，檢測和去除水體中的Ni2+對工業(yè)發(fā)展和人類健康都至關(guān)重要。然而，高特異性識別Ni2+探針的缺乏使得Ni2+的檢測及精準回收再利用難以高效實現(xiàn)。在現(xiàn)有技術(shù)中，除了經(jīng)典的質(zhì)譜儀器分析以外，其余如比色分析、基于量子點或螯合劑的分析手段等，都無法特異的識別Ni2+（例如無法區(qū)分Ni2+與Co2+）。
?2021年11月4日，我院顧宏周團隊在Analytical Chemistry雜志發(fā)表了題為“Small DNAs that Bind Nickel(II) Specifically and Tightly”的論文，首次報道了兩條可以特異性結(jié)合Ni2+的DNA序列（核酸適配體），與現(xiàn)有的其余Ni2+識別分子不同，這些序列可以高度區(qū)分類似離子，如?Co2+等。有意思的是，此次發(fā)現(xiàn)的特異識別Ni2+的DNA序列盡管只有60-70個堿基，但在如8 M 尿素和?50 mM EDTA 的苛刻變性條件下依然保持與Ni2+結(jié)合（圖1）。
圖1. Ni2+適配體的金屬依賴性、EDTA耐受性及ITC測試結(jié)果。
?利用等溫滴定量熱法?(ITC)，研究人員測得其中TX1b序列結(jié)合Ni2+的解離常數(shù)（KD）為?24.0±4.5 μM，化學計量比為1:9。一條序列結(jié)合多個Ni2+可能是此類DNA擁有極好的穩(wěn)定性，并能抵抗苛刻變性條件的一個主要原因。在接近形成Ni(OH)2/NiO沉淀臨界點的條件下，TX1b與Ni2+結(jié)合效果最好，這意味著多核Ni2+復合物可能才是這類DNA序列真正的配體（圖2）。
圖2. Ni2+與DNA適配體結(jié)合的模型圖。
借助于DNA出色的可編程性，團隊人員采用滾環(huán)擴增的方式制備了包含上千個重復TX1b序列單元的DNA納米顆粒，并證實這些顆?？上窈＞d一樣特異性吸附人工廢水中的Ni2+，具備成為感應(yīng)Ni2+的新型納米探針的潛力（圖3）。結(jié)合一系列近年來生物合成技術(shù)的突破，DNA的制備成本和規(guī)模不再受限，因此這些結(jié)合Ni2+的DNA 適配體有望為水體中鎳元素的選擇性高效回收利用提供切實可行的解決方案。
圖3. TX1b適配體選擇性吸附人工廢水中的Ni2+。
?據(jù)悉，復旦大學生物醫(yī)學研究院研究生許田斌和張燦鈺為論文共同第一作者，顧宏周研究員為本文通訊作者。廈門大學化學化工學院特任研究員宋彥齡為本文提供了ITC數(shù)據(jù)分析方面的支持。
原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/pdf/10.1021/acs.analchem.1c04034
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