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近日，我校邢明陽教授課題組在環(huán)境污染控制領(lǐng)域取得最新研究進(jìn)展，研究成果以“Tuning Redox Reactions via Defects on CoS_2-x for Sustainable Degradation of Organic Pollutants（https://doi.org/10.1002/anie.202013015）”為題，發(fā)表在德國化學(xué)會(huì)知名學(xué)術(shù)刊物Angewandte Chemie International Edition上。

水環(huán)境保護(hù)是當(dāng)前人類社會(huì)的熱點(diǎn)議題之一。在眾多水污染處理手段中，高級(jí)氧化技術(shù)憑借其強(qiáng)大的氧化能力，被廣泛應(yīng)用于處理水環(huán)境中難降解的有機(jī)污染物。然而，傳統(tǒng)高級(jí)氧化技術(shù)中所使用的強(qiáng)氧化劑（如雙氧水等）的存儲(chǔ)和運(yùn)輸具有一定的安全隱患。多年以來，相關(guān)的安全事故時(shí)有發(fā)生，給個(gè)人和社會(huì)造成了巨大損失。此外，這些氧化劑往往需要額外的能量或催化劑來活化分解產(chǎn)生活性氧物種（ROSs），雖然反應(yīng)迅速（需要不斷補(bǔ)加氧化劑），但易發(fā)生催化中毒，無法實(shí)現(xiàn)對(duì)有機(jī)污染物的長效降解。

為了克服上述難題，近日，華東理工大學(xué)的邢明陽教授團(tuán)隊(duì)通過簡單超聲處理商品化的二硫化鈷（CoS₂，Alfa Aesar Chemical Co., Ltd.），得到了表面富含缺陷電子的CoS_2-x，并構(gòu)建了CoS_2-x/Fe²⁺體系來持續(xù)原位產(chǎn)生H₂O₂及單線態(tài)氧（¹O₂），實(shí)現(xiàn)了對(duì)水體中羅丹明B（RhB）、苯酚、磺胺嘧啶等有機(jī)污染物的長效降解。超聲處理后的CoS_2-x表面富含缺陷，缺陷上的電子可活化氧分子生成超氧自由基（•O₂^-）和H₂O₂。在CoS_2-x表面暴露的Co⁴⁺/Co³⁺的強(qiáng)氧化作用下，•O₂^-被迅速轉(zhuǎn)化成¹O₂。相對(duì)于羥基自由基（•OH，2.8V，皮秒級(jí)），¹O₂（2.2V，微秒級(jí)）雖然氧化能力相對(duì)弱一些，但其具有更長的壽命以及更遠(yuǎn)的遷移距離。犧牲劑實(shí)驗(yàn)表明，降解反應(yīng)中起主要氧化作用的是¹O₂和•OH。但EPR表征并未得到•OH的信號(hào)，這說明¹O₂對(duì)于保持降解體系的長效性發(fā)揮重要作用。此外，F(xiàn)e²⁺的加入可進(jìn)一步促進(jìn)^·O₂^-向¹O₂的轉(zhuǎn)化，而CoS_2-x表面的缺陷電子可實(shí)現(xiàn)Fe³⁺/Fe²⁺的穩(wěn)定循環(huán)。CoS_2-x/Fe²⁺體系對(duì)染料、抗生素以及苯系物均展現(xiàn)了優(yōu)異的降解效果，在有限時(shí)間內(nèi)可達(dá)到100%的降解率。連續(xù)降解實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示，CoS_2-x/Fe²⁺體系可實(shí)現(xiàn)對(duì)RhB（360 mg/L)連續(xù)30天的高效降解，而已報(bào)道的CuP_x體系（•OH為主要ROS）在反應(yīng)第3天即出現(xiàn)失活。眾所周知，基于•OH的傳統(tǒng)高級(jí)氧化技術(shù)（芬頓等）雖然能快速降解污染物，但也會(huì)殺死微生物破壞生態(tài)系統(tǒng)，因此不適用于治理河流污染。而作者開發(fā)的基于¹O₂的CoS_2-x/Fe²⁺技術(shù)，反應(yīng)溫和，過程平穩(wěn)且持續(xù)時(shí)間長，有望未來應(yīng)用于對(duì)河流污染的長效治理。

該論文以“華東理工大學(xué)”為第一通訊單位，博士研究生嵇家輝同學(xué)為第一作者，邢明陽教授為通訊作者。該論文還得到了歐洲科學(xué)院院士張金龍教授的指導(dǎo)。該工作得到了諾獎(jiǎng)中心、材料生物學(xué)與動(dòng)態(tài)化學(xué)教育部前沿科學(xué)中心、國家自然科學(xué)基金優(yōu)秀青年基金及國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃等項(xiàng)目的支持。