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近日，我?；瘜W(xué)與分子工程學(xué)院曲大輝教授課題組在超分子化學(xué)調(diào)控化學(xué)發(fā)光的研究中取得了重要進(jìn)展，相關(guān)研究成果以“Color-Tunable Single-Fluorophore Supramolecular System with Assembly-Encoded Emission”為題發(fā)表在《Nature Communications》上(Nat Commun 2020, 11, 158; https://www.nature.com/articles/s41467-019-13994-6)。

發(fā)光可控的熒光材料在生物成像，發(fā)光二極管，傳感器以及光電器件等領(lǐng)域具有潛在的應(yīng)用價(jià)值，如何實(shí)現(xiàn)對分子發(fā)光的智能調(diào)控一直以來都是人們研究的熱點(diǎn)。近幾十年來，化學(xué)家們相繼開發(fā)出了許多熒光波長可控，具有刺激響應(yīng)性的智能熒光材料。然而，多數(shù)材料都涉及到繁瑣冗長的有機(jī)合成過程，這限制了它們的進(jìn)一步應(yīng)用。隨著超分子化學(xué)的發(fā)展，化學(xué)家們發(fā)現(xiàn)主客體作用、親疏水作用力、氫鍵等超分子作用力是一種調(diào)控分子發(fā)光的優(yōu)良手段。但是，如何通過簡單有效的方法構(gòu)建熒光發(fā)射波長可調(diào)控的智能熒光材料仍然存在巨大的挑戰(zhàn)。

本工作中，研究者們通過將熒光團(tuán)芘以酰腙的方式連接在親水性分子上，構(gòu)建含單一熒光團(tuán)的兩親性分子，該分子的發(fā)光波長與熒光團(tuán)芘之間的距離密切相關(guān)。研究者們通過親疏水作用力以及主客體識(shí)別作用這兩種超分子手段來實(shí)現(xiàn)可逆調(diào)控?zé)晒鈭F(tuán)芘之間的距離，進(jìn)而實(shí)現(xiàn)對其熒光顏色的可逆調(diào)控，在很大范圍內(nèi)能夠調(diào)節(jié)其發(fā)光顏色從藍(lán)到黃并包含白光發(fā)射。同時(shí)，研究者利用α-淀粉酶緩慢催化降解環(huán)糊精大環(huán)的機(jī)制，實(shí)現(xiàn)了超分子組裝體在酶催化條件下發(fā)生自發(fā)解離過程，進(jìn)而構(gòu)建出以環(huán)糊精為化學(xué)燃料，時(shí)間“編程”的非平衡動(dòng)態(tài)組裝熒光系統(tǒng)，并成功應(yīng)用于自擦除的凝膠書寫材料。
 

該工作由博士生王騫、張琦博士在曲大輝教授的指導(dǎo)下完成，并得到了田禾院士的悉心指導(dǎo)。該研究工作得到了國家自然科學(xué)基金委重大項(xiàng)目、基礎(chǔ)科學(xué)中心、上海市重大科技專項(xiàng)以及華東理工大學(xué)張江樹優(yōu)博重點(diǎn)培育計(jì)劃等項(xiàng)目資金的支持。