李斐教授在光驅(qū)動二氧化碳還原領(lǐng)域取得進(jìn)展
光電催化CO2還原是獲得太陽能燃料的重要方式，多年來受到科研工作者的廣泛關(guān)注。由于CO2在水中溶解度較低并伴隨有產(chǎn)氫副反應(yīng)，導(dǎo)致目前以水為介質(zhì)的光驅(qū)動CO2還原的效率和選擇性都無法令人滿意，而基于過渡金屬的分子催化劑具有結(jié)構(gòu)明確、性能可調(diào)等優(yōu)點，已經(jīng)在均相CO2還原中展現(xiàn)出出色的性能，因此將分子催化劑和窄帶隙p-型半導(dǎo)體相耦合來構(gòu)建雜化光陰極是一種非常值得嘗試的策略。
鑒于分子催化劑在光陰極表面的修飾方式對光生載流子的傳遞有著重要的影響，精細(xì)化工國家重點實驗室孫立成院士團(tuán)隊報道了一種可用于制備高效高選擇性CO2還原光陰極的新型催化劑負(fù)載方式。該策略以Si基半導(dǎo)體作為吸光基底并在其表面覆蓋大比表面積的多壁碳納米管，進(jìn)而通過π-π堆積作用負(fù)載具有平面結(jié)構(gòu)的四聯(lián)吡啶鈷CoII(BrqPy)等分子催化劑，通過這種組裝方式得到的光陰極在水溶液中實現(xiàn)了CO2到CO的高效轉(zhuǎn)化。
光電催化實驗結(jié)果表明，在CO2飽和KHCO3水溶液中和-0.11 V vs. RHE的偏壓下，電極Si|TiO2|CNT@CoII(BrqPy)的光電流密度（100 mW cm-2，AM 1.5 G）在2小時內(nèi)穩(wěn)定維持在1.5 mA cm-2，生成CO的法拉第效率和選擇性均達(dá)到100%。延長光電催化測試時間至10小時，獲得了近60000的TONco。該體系的優(yōu)勢在于碳納米管作為負(fù)載平臺使分子催化劑高度分散于光電極表面，其活性和選擇性在多相體系中得以充分發(fā)揮，為實現(xiàn)太陽能驅(qū)動的高效高選擇性CO2還原提供了一條新穎途徑。
相關(guān)研究成果于近期發(fā)表于Angew. Chem. Int. Ed.，文章的第一作者為大連理工大學(xué)精細(xì)化工國家重點實驗室博士生溫志兵，通訊作者為李斐教授。該工作得到了國家自然科學(xué)基金的支持。
論文信息：
Aqueous CO2 Reduction on Si Photocathodes Functionalized by Cobalt Molecular Catalysts/Carbon Nanotubes
Zhibing Wen, Suxian Xu, Yong Zhu, Guoquan Liu, Hua Gao, Licheng Sun, Fei Li
Angew. Chem. Int. Ed. 2022, DOI: 10.1002/anie.202201086.
論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202201086
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