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近日，我?；瘜W(xué)與分子工程學(xué)院張金龍教授和王靈芝副教授團(tuán)隊(duì)在光驅(qū)動(dòng)甲烷催化轉(zhuǎn)化研究領(lǐng)域取得重要進(jìn)展，相關(guān)成果“Ga-doped and Pt-loaded Porous TiO₂-SiO₂ for Photocatalytic Nonoxidative Coupling of Methane”在線(xiàn)發(fā)表于《美國(guó)化學(xué)會(huì)志》雜志，并入選封面文章。

甲烷儲(chǔ)量豐富，因其可轉(zhuǎn)化為高附加值的碳?xì)浠衔锒徽J(rèn)為是可替代石油能源的資源之一。其中，甲烷非氧化偶聯(lián)是甲烷轉(zhuǎn)化的有效途徑之一。然而傳統(tǒng)熱催化甲烷偶聯(lián)耗能巨大，容易導(dǎo)致產(chǎn)物選擇性低及催化劑的積碳失活，而光催化利用光能驅(qū)動(dòng)反應(yīng)，可大大降低反應(yīng)溫度，實(shí)現(xiàn)綠色能源轉(zhuǎn)化。光驅(qū)動(dòng)甲烷催化轉(zhuǎn)化反應(yīng)中，對(duì)甲烷進(jìn)行有效活化及提高產(chǎn)物的選擇性和穩(wěn)定性一直以來(lái)都是研究的難點(diǎn)，缺乏對(duì)反應(yīng)機(jī)理的深入研究。該團(tuán)隊(duì)利用鎵摻雜及鉑負(fù)載的多級(jí)孔氧化鈦氧化硅材料作為光催化劑，在常溫條件下，實(shí)現(xiàn)了高效光驅(qū)動(dòng)甲烷轉(zhuǎn)化，甲烷轉(zhuǎn)化速率可達(dá)3.48 µmolg^-1h^-1，對(duì)乙烷的選擇性達(dá)到90%。通過(guò)進(jìn)一步機(jī)理探索，發(fā)現(xiàn)鎵摻雜有利于穩(wěn)定氧空位處的電子，促進(jìn)正價(jià)鉑的形成。正價(jià)鉑更有利于C-H鍵活化，零價(jià)鉑助光生電子轉(zhuǎn)移，兩者形成協(xié)同活性位點(diǎn)，促進(jìn)甲烷的活化轉(zhuǎn)化。本文為高效甲烷光催化劑的制備及改性提供了理論指導(dǎo)。

該研究在王靈芝副教授及張金龍教授的共同指導(dǎo)下，由博士研究生吳仕群同學(xué)作為第一作者完成。研究工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金、上海市科技委員會(huì)、上海市浦江計(jì)劃、中國(guó)石油創(chuàng)新基金、中央高?；究蒲袠I(yè)務(wù)費(fèi)專(zhuān)項(xiàng)資金等項(xiàng)目的支持。

原文鏈接：https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/10.1021/jacs.8b13858