ZSM-5沸石分子篩以其優(yōu)異的催化性能、選擇性吸附性能,同時具有熱穩(wěn)定性、化學(xué)穩(wěn)定性等優(yōu)點,被廣泛用于催化反應(yīng),吸附材料以及分離膜材料中。雖然3D ZSM-5沸石的研究與應(yīng)用已相當成熟,但仍無法滿足人們的需求。研究發(fā)現(xiàn),當ZSM-5分子篩的直孔道長度低于 50 nm 時,擴散限制的影響將顯著減輕,因此實現(xiàn)擴散性、活性以及穩(wěn)定性同步提高的2D ZSM-5納米片的制備逐漸成為國內(nèi)外研究的熱點。盡管研究者們已經(jīng)報道了很多關(guān)于ZSM-5納米片的制備方法,但如何高效合成b軸厚度小于50 nm的超薄納米片并精確控制其厚度和縱橫比仍然存在很大的挑戰(zhàn)。
超薄ZSM-5納米片的生長機理
基于上述問題,大連理工大學(xué)郭新聞教授課題組,與香港中文大學(xué)宋春山教授、大連化學(xué)物理研究所劉偉研究員等課題組合作,在Chemistry of Materials(影響因子為9.811)發(fā)表題為“Tailored Synthesis of ZSM-5 Nanosheets with Controllableb-Axis Thickness and Aspect Ratio: Strategy and Growth Mechanism”的研究論文。該工作報道了一種簡便的合成策略,協(xié)同晶種誘導(dǎo)法與礦化劑輔助法一步合成出b 軸厚度為 20 nm 的 ZSM-5 納米片。通過調(diào)控晶種加入量及老化條件,在實現(xiàn)對納米片b 軸厚度和縱橫比精確控制的同時,可將晶化時間縮短至僅3h,大大節(jié)約了成本。其短的直孔道促進了分子在微孔中的擴散并提高了酸性位點的可接近性,在正庚烷裂解反應(yīng)中表現(xiàn)出優(yōu)異的催化活性,預(yù)計不同厚度和縱橫比的納米片可廣泛用于受擴散限制的催化反應(yīng)以及缺陷較少的沸石膜的制備中。此外,本文還系統(tǒng)地解釋了晶種和氟化銨在納米片生長過程中的重要作用,并結(jié)合實驗驗證了ZSM-5納米片有趣的生長過程,從而直觀地了解納米片的生長機制,該策略為研究其他拓撲結(jié)構(gòu)沸石納米片的合成提供了思路。
具有不同厚度的ZSM-5納米片的電鏡表征
ZSM-5納米片有趣的生長過程
論文第一作者為大連理工大學(xué)化工學(xué)院博士生張嘉興,共同通訊作者為化工學(xué)院張安峰副教授、郭新聞教授和香港中文大學(xué)宋春山教授。工作得到了國家自然科學(xué)基金、遼寧省“興遼英才”計劃高水平創(chuàng)新團隊等資助。
文章鏈接:https://doi.org/10.1021/acs.chemmater.2c00001
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