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芯片是信息技術產(chǎn)業(yè)的核心，是支撐社會經(jīng)濟發(fā)展和保障國家安全的關鍵之一。在傳統(tǒng)CMOS微縮可能面臨終結的關鍵時刻，以新材料、新結構和新原理為主要特征的超低功耗微電子器件技術，有望提供集成電路發(fā)展的新途徑，是突破當前集成電路芯片領域存在的瓶頸的有效途徑。其中，利用單個分子構建光電子元器件得到了廣泛的關注。單分子器件可以將器件尺寸縮小至單分子水平，可以作為存儲器、二極管、場效應晶體管及開關等，其中單分子場效應晶體管的構筑和小型化是高性能電子器件微型化的關鍵之一。尋找多功能單分子器件對于減少器件尺寸、提高納米電子電路的集成度至關重要，有望開拓出芯片發(fā)展的新機遇。然而，實用型單分子場效應晶體管需要具備強柵極調節(jié)能力、高器件開關比、低功耗、易操作性、可控性和室溫穩(wěn)定性等性能，制備出具有這些特點的多功能單分子器件仍是一個巨大挑戰(zhàn)。

最近，郭雪峰課題組與合作者制備了基于卟啉的單分子器件，成功實現(xiàn)了高性能的卟啉單分子場效應以及電學開關功能，并揭示了在單分子尺度上卟啉內(nèi)部氫的遷移機理（圖1）。

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圖1. 基于卟啉單分子結的多功能器件

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不同于傳統(tǒng)場效應晶體管的工作原理，單分子場效應晶體管通過柵電壓調控分子軌道來控制分子結中的電流。研究證明，基于離子液體柵的三端器件—卟啉單分子場效應晶體管—在室溫下展現(xiàn)出了優(yōu)異的場效應性能（圖2）：輸出曲線和轉移曲線均表現(xiàn)出了明顯的柵響應性質，開關比可達4800，亞閾值擺幅約為179 mV/dec；從二維微分電導譜中發(fā)現(xiàn)卟啉單分子場效應晶體管具有穩(wěn)定、可重復的雙極調控性能，并且定量地得到每增大1 V的柵壓，分子軌道移動約0.5 eV，展現(xiàn)出較強的柵調控能力；上述實驗結論與理論計算結果吻合。

圖2. 基于離子液體柵的卟啉單分子場效應晶體管的性質

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在兩端器件中利用卟啉分子結實現(xiàn)了雙穩(wěn)態(tài)和四穩(wěn)態(tài)的電學開關。在160 K至300 K下分子器件的伏安特性曲線表現(xiàn)出了穩(wěn)定、可重現(xiàn)的兩條包絡線結構；同時在對器件電流的實時監(jiān)測中發(fā)現(xiàn)了明顯的電導雙穩(wěn)態(tài)。在電流的實時監(jiān)測圖中通過單指數(shù)擬合分別得到高低電導態(tài)的停留時間和反應速率，進而通過阿倫尼烏斯方程擬合出雙態(tài)反應中的反應活化能，與理論計算得到的卟啉內(nèi)氫遷移反應中的活化能吻合，因此雙穩(wěn)態(tài)電學開關來源于卟啉的內(nèi)氫遷移反應。進一步通過理論計算中不同構型的熱力學參數(shù)，嚴格確定了高低態(tài)的歸屬（圖3）。

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圖3. 單分子卟啉雙穩(wěn)態(tài)電學開關。

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在100 K至140 K下，在分子結的伏安特性曲線的較高偏壓位置，發(fā)現(xiàn)了四個獨立電導態(tài)的裂分，進一步對分子結電流進行實時監(jiān)測，發(fā)現(xiàn)了相互轉化的四個電導態(tài)。由于分子結中分子的對稱性，確定新增的兩個電導態(tài)來自于下圖4B中的兩個對稱結構。通過對四穩(wěn)態(tài)時序的進一步分析，得到了其中的相互轉化關系，結合理論計算給出了每一步反應相應的活化能。

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圖4. 單分子卟啉四穩(wěn)態(tài)電學開關

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該研究工作于2022年3月23日以“Single-Molecule Field Effect and Conductance Switching Driven by Electric Field and Proton Transfer”為題，發(fā)表于Science Advances上（Sci. Adv., 2022, 8, eabm3541）。文章的共同第一作者分別是在北京大學化學與分子工程學院合作培養(yǎng)的北京科技大學博士研究生嚴壯，中國科學技術大學副教授李星星以及天津大學博士研究生李玉森。北京大學化學與分子工程學院郭雪峰教授、北京科技大學王榮明教授、南開大學賈傳成教授、中國科學技術大學楊金龍教授以及天津大學陳龍教授為共同通訊作者。這項研究得到了得到了國家自然科學基金委、科技部和北京分子科學國家研究中心的聯(lián)合資助。

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原文鏈接： https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.abm3541