梁長海教授團(tuán)隊(duì)在Pt/ZSM-48高性能加氫異構(gòu)催化劑研究領(lǐng)域取得重要進(jìn)展
ZSM-48分子篩是由美國Mobil公司于上世紀(jì)80年代初研發(fā)的高硅材料，其具有十元環(huán)孔開口和一維線性直通道，孔口直徑為5.6 × 5.6?。獨(dú)特的一維管狀通道使ZSM-48分子篩在長鏈烷烴加氫異構(gòu)領(lǐng)域展現(xiàn)出優(yōu)異的異構(gòu)選擇性。梁長海教授團(tuán)隊(duì)以往的研究(Microporous Mesoporous Mater. 2020, 309: 110565.Microporous Mesoporous Mater. 2022, 330: 111637)已經(jīng)高效地合成硅鋁比低于100的ZSM-48分子篩，解決了高硅ZSM-48分子篩在酸性催化反應(yīng)過程中酸量不足的問題。但是晶粒尺寸約4 μm的ZSM-48分子篩存在擴(kuò)散直通道較長、晶粒內(nèi)部酸性位點(diǎn)無法有效接觸等難題。因此該研究團(tuán)隊(duì)為了解決上述問題，采用可控的改性處理策略在ZSM-48微孔分子篩中構(gòu)建了介孔結(jié)構(gòu)，并顯著提高了其酸性位點(diǎn)的暴露，最終具有介微孔梯級結(jié)構(gòu)的Pt/ZSM-48催化劑在正十六烷加氫異構(gòu)反應(yīng)中展現(xiàn)了優(yōu)異的催化性能，異構(gòu)總收率約86wt%，此時(shí)轉(zhuǎn)化率為90 wt%、異構(gòu)選擇性高達(dá)96wt%。截止目前，與以往見刊的ZSM-48分子篩催化劑相比，該研究工作所展示的Pt/ZSM-48催化劑的加氫異構(gòu)性能非常出色。
高性能加氫異構(gòu)催化劑設(shè)計(jì)策略：(1)豐富介孔結(jié)構(gòu)；(2)促進(jìn)酸性位點(diǎn)接近性
四種分步處理策略可以在保留ZSM-48分子篩微孔性和結(jié)晶度的同時(shí)，實(shí)現(xiàn)介孔結(jié)構(gòu)的構(gòu)建以及酸性位點(diǎn)接近性的促進(jìn)。經(jīng)過刻蝕改性處理之后，ZSM-48晶體表面形成缺陷位點(diǎn)或者空隙，這種空隙會暴露晶體內(nèi)部隱藏的酸性中心，同時(shí)這些空隙也會作為加氫異構(gòu)的孔口反應(yīng)位點(diǎn)，可以吸附長鏈烷烴分子并將其碳鏈接觸到晶體內(nèi)部的酸性位點(diǎn)?？涛g處理過程中形成的結(jié)構(gòu)缺陷或者空隙是暴露更多酸性位點(diǎn)的必要條件，同時(shí)酸性位點(diǎn)的暴露還可以促進(jìn)雙功能催化劑中金屬位點(diǎn)-酸性位點(diǎn)的親近性(Metal-acid intimacy)。
酸性位點(diǎn)可接近性及介微孔梯級結(jié)構(gòu)催化劑構(gòu)建示意圖
加氫異構(gòu)可以將低階蠟油轉(zhuǎn)化為具有優(yōu)異冷流性質(zhì)的異構(gòu)餾分，廣泛地應(yīng)用于噴氣燃料和潤滑油基礎(chǔ)油的提質(zhì)過程。該研究為研發(fā)高性能加氫異構(gòu)催化劑提供了一種可行的方案，同時(shí)也極大地推動了ZSM-48分子篩在加氫異構(gòu)領(lǐng)域的應(yīng)用進(jìn)程。
以上研究成果已發(fā)表于Fuel (IF = 6.609,Top)，題目為：Excellent catalytic performance over hierarchical ZSM-48 zeolite: Cooperative effects of enhanced mesoporosity and highly-accessible acidity，第一作者為孟記朋博士生，通訊作者為梁長海教授。研究工作得到了遼寧省“興遼英才計(jì)劃”項(xiàng)目(XLYC1908033)、中央高校基本科研專項(xiàng)資金(DUT2021TB03)、國家自然科學(xué)基金(22038008)、遼寧省自然科學(xué)基金(2021-MS-125)的資助。
文章鏈接：https://doi.org/10.1016/j.fuel.2022.124589
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