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化學(xué)學(xué)院郭靜教授課題組在《Physical Review Letters》發(fā)文揭示二維六角冰的結(jié)構(gòu)魯棒性

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冰的晶體結(jié)構(gòu)和成核生長在物理化學(xué)、生物學(xué)、大氣科學(xué)、材料科學(xué)、摩擦學(xué)等眾多領(lǐng)域有著至關(guān)重要的作用。近年來，二維極限下冰的微觀形態(tài)受到廣泛的關(guān)注，二維冰被報道存在于各種親疏水性固體表面以及二維受限環(huán)境中。但是其構(gòu)型非常依賴于襯底的結(jié)構(gòu)和對稱性，并不是真正意義上的二維冰。1997年，Koga和曾曉成等人利用分子動力學(xué)模擬首次預(yù)測了一種“互鎖型”雙層二維冰（PRL 79, 5262 (1997)），即由兩層六角冰無旋轉(zhuǎn)堆垛而成，兩層之間靠氫鍵連接，每個水分子與面內(nèi)水分子形成三個氫鍵，與面外水分子形成一個氫鍵；因此所有的氫鍵都被飽和，結(jié)構(gòu)非常穩(wěn)定，是一種本征的二維冰結(jié)構(gòu)。2020年，北京大學(xué)江穎教授課題組利用高分辨掃描探針技術(shù)，證實這種雙層六角冰在二維極限下可以穩(wěn)定存在（Nature?577, 60-63 (2020)）。然而，目前實驗研究都集中在具有六角對稱性、原子級平整的疏水表面（如石墨，石墨烯，Au(111)），該雙層六角冰在非平整、非六角晶格對稱性以及不同疏水程度的襯底上能否穩(wěn)定存在尚不清楚。如何從實空間對復(fù)雜固體表面冰的晶體結(jié)構(gòu)進行原子尺度高分辨成像是一項巨大的實驗挑戰(zhàn)。

Au(100)表面容易發(fā)生5?28重構(gòu)，形成周期性一維條帶（間距：1.44 nm）；該一維受限，非平整的表面為驗證二維六角冰的本征性提供了一個絕佳的平臺。在本工作中，研究人員通過精確調(diào)控襯底溫度和水分子沉積速率，成功在Au(100)-5?28表面長出二維冰；進一步利用qPlus型原子力顯微鏡技術(shù)，并將針尖修飾一氧化碳分子，獲得二維冰的原子級分辨圖像（圖1），證實它就是“互鎖型”雙層二維六角冰。該本征二維冰結(jié)構(gòu)穩(wěn)定，與襯底晶格非公度，“地毯式”生長并平鋪在Au(100)一維受限的襯底上。

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圖1 一維受限表面（Au(100)-5?28）雙層六角冰的AFM圖和原子結(jié)構(gòu)模型圖

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為了進一步驗證二維六角冰的結(jié)構(gòu)魯棒性，研究人員在非六角對稱，具有一維溝道結(jié)構(gòu)的Au(110)-1?2重構(gòu)表面（圖2a）沉積水分子，發(fā)現(xiàn)水分子可以浸潤整個平面，形成單層和雙層二維冰（圖2b）。掃描隧道顯微鏡（STM）圖像很難分辨出氫鍵網(wǎng)絡(luò)的結(jié)構(gòu)信息。研究人員對二維冰進行不同針尖高度的高分辨AFM成像，可以識別雙層冰表面水分子的OH取向以及“看到”六角氫鍵網(wǎng)絡(luò)構(gòu)型（圖2c），并結(jié)合理論計算確定了其原子結(jié)構(gòu)（圖2d）。研究發(fā)現(xiàn)盡管Au(110)與水分子相互作用較強，誘導(dǎo)部分水分子OH指向襯底，該表面依然可以存在雙層六角冰，并且維持了兩層間的氫鍵“互鎖”構(gòu)型，表面只存在少量未飽和氫鍵。

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圖2 (a) Au(110)-1?2 重構(gòu)表面結(jié)構(gòu)示意圖和STM原子分辨圖 (b) Au(110)-1?2表面二維冰的STM圖 (c) 雙層六角冰的高分辨AFM圖 (d) 雙層六角冰的原子結(jié)構(gòu)模型圖

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以上結(jié)果發(fā)現(xiàn)，雙層六角冰非常堅固，即使在非平整和非六角對稱的襯底上依然可以穩(wěn)定存在，是一種本征的二維冰。同時，作為一種新的二維材料，雙層六角冰在很多研究領(lǐng)域也有潛在意義，比如：對二維冰進行離子摻雜，誘導(dǎo)產(chǎn)生新奇物態(tài)（Science 377, 315-319 (2022)）；調(diào)控二維冰表面懸掛鍵的密度，可以有效抑制或促進冰的成核生長，對于設(shè)計和研發(fā)防結(jié)冰材料具有潛在的應(yīng)用價值；雙層六角冰與表面的相互作用極小，可以起到超潤滑作用，將有助于理解受限環(huán)境中水分子的超快傳輸。

相關(guān)成果以“Robustness of Bilayer Hexagonal Ice against Surface Symmetry and Corrugation”為題，于7月18日發(fā)表在《Physical Review Letters》上，并入選編輯推薦文章（Editors’ Suggestion）和Featured in Physics。郭靜教授課題組2020級博士生楊樸、2020級碩士生張晨（掃描探針實驗）是文章的共同第一作者，北京理工大學(xué)曹端云副研究員（理論計算與模擬），北京大學(xué)江穎教授，北京師范大學(xué)郭靜教授為本工作的通訊作者。這項工作得到了國家自然科學(xué)基金、科技部重點研發(fā)計劃項目、國家萬人計劃青年拔尖人才項目、北京市自然科學(xué)基金、北京師范大學(xué)啟動經(jīng)費、中央高?；究蒲袠I(yè)務(wù)費等經(jīng)費支持。

文章鏈接：https://journals.aps.org/prl/abstract/10.1103/PhysRevLett.129.046001

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