化學院一研究成果在《美國化學會志》上發(fā)表
時間：2021-04-06 10:48:29學院：化學與分子工程學院學校：華東理工大學
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最近，《美國化學會志》(JACS)在線發(fā)表了我?；瘜W院童曉峰小組的研究論文“Phosphine-Catalyzed Addition/Cycloaddition Domino Reac-tions of ?’-Acetoxy Allenoate: Highly Stereoselective Access to 2-Oxabicyclo[3.3.1]nonane and Cyclopenta[a]pyrrolizine” (文章鏈接：http://pubs.acs.org/doi/pdfplus/10.1021/jacs.5b03273)。
童曉峰課題組運用逆向研究策略，成功發(fā)展出兩個核心技術：一是低價過渡金屬催化的鹵代烴形成方法；二是電性反轉(zhuǎn)的親核催化反應?；谶@兩個核心技術開發(fā)出了一系列新穎獨特的催化反應，應用于雜環(huán)化合物的合成。
這次發(fā)表的研究工作是在電性反轉(zhuǎn)親核催化聯(lián)烯酸酯環(huán)加成方面取得的新進展。一般而言，親核催化聯(lián)烯酸酯環(huán)加成都會涉及到所謂的正負兩性離子中間體。不同的是，在2010年童曉峰小組發(fā)展出了正離子中間體A，并把之應用于和1,3-二羰基化合物的[4+1]環(huán)加成反應 (JACS, 2010, 132, 2550)。在這個環(huán)加成中，正離子中間體A表現(xiàn)出雙親電的反應性能。
在完成上述研究工作之后，他們逐漸認識到，在雙親電反應性能之外，正離子中間體A還具有一個隱藏的親核反應性。經(jīng)過四年多的努力童曉峰小組才篩選出了化合物1和2。這兩個化合物能成功的激發(fā)出這個隱藏的親核反應性，使得正離子中間體A具有了三重反應性能，可以用來發(fā)展兩類不同的加成/環(huán)加成串聯(lián)反應。這些研究結(jié)果代表著叔膦催化新的催化模式。
該研究工作受到了國家自然科學基金面上項目和我校基本科研業(yè)務費探索項目的資助。
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