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近日，化學(xué)領(lǐng)域知名期刊Chem. Mater.以“Coordination-Enhanced Synthesis for Hollow Mesoporous Silica Nanoreactors”和工程技術(shù)領(lǐng)域知名期刊Chem. Eng. J.以“Rh Nanoclusters Encaged in Hollow Mesoporous Silica Nanoreactors with Enhanced Catalytic Performance for Phenol Selective Hydrogenation”為題，報道了我校在中空介孔納米催化反應(yīng)器和催化加氫研究領(lǐng)域的新進展。
為了解決現(xiàn)有中空介孔納米反應(yīng)器合成方法所存在的問題，研究人員創(chuàng)新性的發(fā)展了一種利用聚電解質(zhì)膠束為模板來制備含功能性納米顆粒的中空介孔納米反應(yīng)器的通用方法。通過靜電力作用自組裝形成含金屬離子的聚電解質(zhì)膠束，并以此為模板沉積二氧化硅，隨后通過焙燒處理制備了多達20多種的含各類金屬或者金屬氧化物納米顆粒的中空介孔二氧化硅納米反應(yīng)器。該方法不僅對大多數(shù)金屬都具有普適性，還適用于含雙金屬甚至是多種金屬中空納米反應(yīng)器的合成。所制備的含鈀中空納米反應(yīng)器對多種氯酚類有機物的加氫脫氯具有優(yōu)異催化性能，相關(guān)文章發(fā)表在Chemistry of Materials 2020, 32, 2086-2096。 環(huán)己醇衍生物是一類重要的合成中間體，以酚類化合物催化加氫制備環(huán)己醇衍生物盡管取得了一些進展，但Rh基選擇性催化加氫生成環(huán)己醇需要苛刻的反應(yīng)條件。針對上述問題，研究人員設(shè)計了含~ Rh納米團簇(~ 0.8 nm)的中空介孔二氧化硅納米反應(yīng)器，在溫和反應(yīng)條件下對一系列酚類化合物選擇性加氫生成環(huán)己醇類化合物。理論計算進一步表明Rh納米團簇對于苯酚吸附和羥基解離不同于較大尺度的Rh顆粒，從而表現(xiàn)出較高的催化選擇性，相關(guān)文章發(fā)表在Chemical Engineering Journal 2020, 397,125484。 hem. Mater.論文的第一作者為我校化工學(xué)院博士生李凱杰，通訊作者為周生虎研究員和王俊有特聘副研究員。Chem. Eng. J.論文的第一作者為我校機械與動力工程學(xué)院博士生顏培建，通訊作者為周生虎研究員和于新海研究員。該項目得到了國家自然科學(xué)基金以及上海市自然科學(xué)基金的支持。 原文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.cej.2020.125484 原文鏈接：https://dx.doi.org/10.1021/acs.chemmater.9b05202 |
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